１．研究開発の背景とねらい

　原子力技術の高度化に伴い、新しい原子炉用の燃料は、信頼性の向上や燃料サイクルの確立、使用済み燃料発生源の低減等を目標として、さまざまな開発が行われている。これらの核燃料の研究開発、品質管理には燃料体の核種分析や分布を調べる精確な検査・分析技術が要求される。本事業では非破壊・非接触で燃料体内の核種毎の分布を断層分析可能な技術として中性子共鳴吸収分光法及び計算機断層撮像(CT)法の組み合わせによる分析法を提案し、比較的容易に建造・アクセス可能な小型加速器中性子源の上で利用可能なシステムとして開発する。
　原子力技術の高度化に伴う新燃料の設計に際して挙げられる重要な課題は、安全性を確保した上でどこまで高性能化(高線出力、高燃焼度)が追求できるかにあり、その要素としては、新燃料を構成する成分の精確な物性値の取得、各成分を混合製造する上での均一な品質の保持とその確認、混合後の製品の物性値、特に熱的な性質を精度良く求めること、さらに燃焼中あるいは燃焼後の変化の確認といった項目が挙げられる。このような核燃料製品の開発と品質管理には、試料あるいは製品の検査やその製造工程の確認が重要であるが、核種が混合する核燃料の設計・製造では、通常の元素分析以上の、核種を弁別できる分析法が必要となる。さらに、設備や廃棄物を最小化するためには、非破壊・非接触の核種分布さらには熱的特性の測定手法の開発が望ましい。現在、核種を選択的に分析できる手法として即発γ線分析(PGA)法が知られているが、加速器を利用した同種の手法として中性子共鳴吸収分光法(Neutron Resonance Absorption Spectroscopy, N-RAS)がある。図1に中性子共鳴吸収分光法を用いて自然同位体比のウランを測定した場合のモンテカルロ計算よるスペクトルを示したが、ここにはウランの同位体毎の共鳴吸収ピークが明確に現れている。本事業では、この同位体弁別能力と断層撮像法を組み合わせて物体断層内部の核種分布・温度分布を非破壊的に得られる中性子共鳴吸収分光法を、燃料ペレット程度のサイズを想定した対象物の分析に応用するシステムの開発を目指している。

２．研究開発成果

　本事業は大きく、(1)小型加速器に対応した中性子共鳴吸収分光器に関する研究開発、(2)45MeV電子線加速器ビームラインに関する研究開発、(3)CTスキャンシステムに関する研究開発の3項目で構成される。
　このうち、(1)小型加速器に対応した中性子共鳴吸収分光器に関する研究開発では、中性子共鳴吸収分光器の設計と製作を実施し、中性子共鳴吸収スペクトルが得られる分光器の構築まで至った。さらにこの分光器を用いて遮蔽構造の検討を行い、高速中性子遮蔽用のFe、中〜低速中性子遮蔽用のB、γ線遮蔽用のPbをバランスよく組み合わせた遮蔽が有効であるとの結論を得た。平成19年度はこれらの結果を受けて分光器の遮蔽を新しく設計し製作している。中性子共鳴吸収分光器は、核種に中性子が共鳴吸収される際に発生する即発γ線を試料の周囲に置いたγ線検出器により検出する。この際、加速器パルス中性子線源による中性子の発生からγ線の検出までに高い時間分解能の飛行時間法を適用することで中性子の吸収スペクトルを測定する。本事業ではγ線の検出に従来より高速・高効率であるBaF₂シンチレータを用いた多数の検出器を配置することで、小型加速器線源の中性子強度を補っている。シンチレータ中のBaは比較的低いエネルギーから共鳴吸収を持ち、測定時のバックグラウンド構造の原因となっていたが、分光器遮蔽の改良によりそれを大幅に低減することに成功した。この中性子共鳴吸収分光器により、小型加速器中性子源において、Ag, In, Sb, Cs, Nd, Sm, Ta, W, Auのスペクトル測定を行い、Auでは3×10^-4モルといった少量核種の検出まで成功した。また、温度を変えながら同一試料を測定することで、核種の面密度測定値の精度を向上した。
　(2)45MeV電子線加速器ビームラインに関する研究開発については、中性子線源となるターゲットと中性子の減速材である水モデレータの配置について検討した上、この体系を基に中性子反射体を設計しコンパクトで取扱容易な中性子線源体系を構築、現在実験に供している。さらに、中性子共鳴吸収分光器の主要なノイズ源のひとつである高エネルギーの中性子を減少させ中性子ビームの集束性を向上し断層撮像の空間分解能をよくするために可変式のB₄Cコリメータをビームラインに挿入して、本事業に適合するビームラインを構築した。
　(3)CTスキャンシステムに関する研究開発は、これまでにCTスキャン用のコード開発、CTスキャンステージの設計と製作、これらを利用した核種分布断層測定を実施し、平成19年度にはさらにCTの精度向上を目指す改善を行っている。中性子共鳴吸収分光法を利用したCTでは、中性子スリットの移動と対象物体の回転を組み合わせて位置情報を含む一連の投影スペクトルの組を測定し、それを再構成して対象物の断層像を得る。このためのCT用ステージと、限られた投影スペクトルから画像再構成を行うコードを開発・改良し、これらを利用して実際に核種分布の断層像を得た。一例として、測定対象試料に、外径20mm内径16mmの2重円筒に標的核種としてTaとAgを同時に分布させたもの(図3,4下図斜線部参照)を用いた。試料の高さは80mmである。実験では中性子スリットの開口幅が2mm、移動量は2mmステップとし、試料の円筒対称性を利用して試料回転は省略した。得られた一連のスペクトルをCTにより再構成した結果のうち、Ta分布を図2に、Ag分布を図 3に示す。それぞれの再構成結果は実際の核種分布とよく一致していることがわかる。この結果を受け、現在、強度すなわち核種密度分布の絶対値化および温度分布の取得の検討を行っているところである。

３．今後の展望

　本事業では、これまでに小型加速器中性子源を利用した中性子共鳴吸収分光法とCT法の組み合わせにより、数cm程度の物体内の複数核種断層分布が測定できることを示してきた。本方式では小型加速器中性子源の能力から高空間分解能や短時間の測定は今のところ難しいが、これまでに核種分布に偏りのあるペレットに対する効率の高い検査法も検討し、詳細なCT測定と単純チェック用の簡易測定を同一分析システムで個別に行うことを提案した。現在、小型加速器システムの構築と利用が新しい課題として国内外で提起されており、これによる能力向上型の小型加速器と簡易測定法を組み合わせれば、非破壊・非接触の燃料製品の品質検査法として原子力技術の安全性向上に役立つと期待できる。さらに本方式は、原子力分野以外にも中性子を使った新しいイメージング法として、非破壊検査やラジオグラフィ、危険物質検知といった方面から注目されている技術となっている。