原子力システム 研究開発事業 成果報告会資料集
高強度パルス中性子源を用いた革新的原子炉用核データの研究開発
（受託者）国立大学法人北海道大学
（研究代表者）鬼柳善明 大学院工学研究科 教授
（再委託先）国立大学法人東京工業大学、独立行政法人日本原子力研究開発機構、
国立大学法人東北大学、国立大学法人京都大学、国立大学法人名古屋大学、
学校法人甲南学園、独立行政法人産業技術総合研究所
（研究代表者）鬼柳善明 大学院工学研究科 教授
（再委託先）国立大学法人東京工業大学、独立行政法人日本原子力研究開発機構、
国立大学法人東北大学、国立大学法人京都大学、国立大学法人名古屋大学、
学校法人甲南学園、独立行政法人産業技術総合研究所
１．研究開発の背景とねらい
マイナーアクチニド（MA）を含む革新的高速炉システム技術の原子炉設計や安全性評価のためには、MA核種等の高精度核データが不可欠である。本事業では、世界最高強度パルス中性子源等を用いてCm同位体と長寿命核分裂生成物（LLFP）等の核データ測定を行うとともに、信頼性の高い感度解析コードシステムを開発し、MAを含む革新的高速炉システムの設計に資することを目的とする。そのため、大強度陽子加速器施設（J-PARC）の物質生命科学実験施設（MLF）に中性子核反応実験用ビームライン（BL04）を製作し、ここに中性子捕獲実験装置等を設置して、MA（Cm同位体）とLLFPの中性子捕獲断面積を高精度で測定する。また、京大施設等を利用して、核分裂断面積を含む補完中性子核データ及び崩壊核データを取得する。測定された核データについて評価を行い、評価済核データとして纏める。また、核データの精度を確認するためのベンチマーク計算を実施するとともに核データの変更に伴う影響評価のため感度解析システムを構築する。以上により、革新的原子炉開発における核計算等の信頼性を高め、合理的な核設計、裕度の適正化による安全性及び経済性の向上に資する。２．研究開発成果
（１）J-PARCにおける実験
① J-PARCビームライン開発
J-PARC MLFのビームラインは、J-PARC施設側によって、核破砕中性子源から約2.5mまでのベッセル部分、約2.5〜4.5m領域のビームシャッター、約4.5〜7m領域の生体遮蔽体、約7〜12m領域の前置き遮蔽体が建設される。従って本事業で開発するビームライン（BL04）では、約2.5mの位置から下流の中性子輸送システム及び約12mの位置から下流の遮蔽体システムを設計製作する。BL04の測定用試料の設置場所は約21mあるいは約27mの位置で、中性子輸送システムで中性子ビームを所定の大きさにコリメートするとともに局所遮蔽を行い、中性子輸送中に散乱された中性子・ガンマ線によるBL04外側境界線量が規制値以下になるように遮蔽を行う。平成19年度までに、中性子輸送システムの一部及びビームラインの基本遮蔽体を完成させる予定である。
J-PARC MLFのビームラインは、J-PARC施設側によって、核破砕中性子源から約2.5mまでのベッセル部分、約2.5〜4.5m領域のビームシャッター、約4.5〜7m領域の生体遮蔽体、約7〜12m領域の前置き遮蔽体が建設される。従って本事業で開発するビームライン（BL04）では、約2.5mの位置から下流の中性子輸送システム及び約12mの位置から下流の遮蔽体システムを設計製作する。BL04の測定用試料の設置場所は約21mあるいは約27mの位置で、中性子輸送システムで中性子ビームを所定の大きさにコリメートするとともに局所遮蔽を行い、中性子輸送中に散乱された中性子・ガンマ線によるBL04外側境界線量が規制値以下になるように遮蔽を行う。平成19年度までに、中性子輸送システムの一部及びビームラインの基本遮蔽体を完成させる予定である。
a.ビームライン設計
ビームラインの詳細設計や中性子ビームのエネルギー・時間特性の核断面積測定への影響を調べることを目的として、北大電子加速器を用いてのJ-PARC中性子減速材の模擬体系の減速材表面強度の空間分布や時間分布測定、この模擬体系実験のシミュレーション、さらにJ-PARCビームのシミュレーションを行う。模擬実験体系を用いた実験による空間分布を取得し、シミュレーションとの一致を確認することができた。また、J-PARC中性子源のシミュレーションでも、模擬実験同様、高エネルギー中性子では減速材上部に近いほど強度が強い傾向を得た。現在、時間分布の特性について、実験、シミュレーションを実施中である。さらに、これらの結果を用いてJ-PARCビームラインでの核断面積測定への影響を調べる予定である。
ビームラインの詳細設計や中性子ビームのエネルギー・時間特性の核断面積測定への影響を調べることを目的として、北大電子加速器を用いてのJ-PARC中性子減速材の模擬体系の減速材表面強度の空間分布や時間分布測定、この模擬体系実験のシミュレーション、さらにJ-PARCビームのシミュレーションを行う。模擬実験体系を用いた実験による空間分布を取得し、シミュレーションとの一致を確認することができた。また、J-PARC中性子源のシミュレーションでも、模擬実験同様、高エネルギー中性子では減速材上部に近いほど強度が強い傾向を得た。現在、時間分布の特性について、実験、シミュレーションを実施中である。さらに、これらの結果を用いてJ-PARCビームラインでの核断面積測定への影響を調べる予定である。
b.ビームライン製作
平成18年度までに遮蔽計算を行い、遮蔽体外側境界の線量が規制値を満足するように、BL04の基本遮蔽体を図１の様に設計した。遮蔽は鋼鉄、ホウ砂レジン、及びコンクリートで行い、各部分の遮蔽材の組み合わせと厚さは、予算を考慮しつつ、測定装置等を設置する領域が最大になるように決定した。図１の約12〜17m領域が上流部分基本遮蔽体で平成18年度に設置完了した。約17〜20m領域がつなぎ遮蔽体、約20〜26m領域が中流部分基本遮蔽体、約26〜31m（一部は35mまで）領域が下流部分基本遮蔽体、ビーム軸近傍の26m付近のコリメータ部分遮蔽体と約30〜36m領域のビームストッパを平成19年度に設置する予定である。
中性子輸送システムとしては、約2.5〜17m領域のコリメーションシステムと局所遮蔽体を平成18年度に設置した。平成19年度は、上流部分基本遮蔽体内にT0チョッパー、ディスクチョッパー、中性子フィルターを、つなぎ遮蔽体内にロータリーコリメータを設置する予定である。
図２は、ロータリーコリメータ設計のために行ったシミュレーション計算結果である。ロータリーコリメータ下流位置でのバックグラウンド中性子のエネルギーと時間の相関を示しており、２つの線上に分布していることを発見し、詳細解析によりこれらの起源を調べることで、効果的にバックグラウンドを減らした設計を行うことができた。
平成18年度までに遮蔽計算を行い、遮蔽体外側境界の線量が規制値を満足するように、BL04の基本遮蔽体を図１の様に設計した。遮蔽は鋼鉄、ホウ砂レジン、及びコンクリートで行い、各部分の遮蔽材の組み合わせと厚さは、予算を考慮しつつ、測定装置等を設置する領域が最大になるように決定した。図１の約12〜17m領域が上流部分基本遮蔽体で平成18年度に設置完了した。約17〜20m領域がつなぎ遮蔽体、約20〜26m領域が中流部分基本遮蔽体、約26〜31m（一部は35mまで）領域が下流部分基本遮蔽体、ビーム軸近傍の26m付近のコリメータ部分遮蔽体と約30〜36m領域のビームストッパを平成19年度に設置する予定である。
中性子輸送システムとしては、約2.5〜17m領域のコリメーションシステムと局所遮蔽体を平成18年度に設置した。平成19年度は、上流部分基本遮蔽体内にT0チョッパー、ディスクチョッパー、中性子フィルターを、つなぎ遮蔽体内にロータリーコリメータを設置する予定である。
② 中性子捕獲実験装置開発及び実験
中性子捕獲実験装置開発では、文部科学省委託事業で開発した全立体角Geスペクトロメータの検出効率向上を図る。このために、平成17〜19年度では、同スペクトロメータを構成するクローバー検出器4台と置き換える同軸型検出器8台のうち7台、及びBGO検出器等を整備した。また、J-PARCビームラインにおいて本スペクトロメータを用いた実験を可能にするために、検出器架台、検出器シールド、サンプルチェンジャー、高速データ収集ボード等の開発を行った。さらに、検出器配置最適化のための基礎データを京大ライナック施設で取得した。
中性子捕獲実験装置開発では、文部科学省委託事業で開発した全立体角Geスペクトロメータの検出効率向上を図る。このために、平成17〜19年度では、同スペクトロメータを構成するクローバー検出器4台と置き換える同軸型検出器8台のうち7台、及びBGO検出器等を整備した。また、J-PARCビームラインにおいて本スペクトロメータを用いた実験を可能にするために、検出器架台、検出器シールド、サンプルチェンジャー、高速データ収集ボード等の開発を行った。さらに、検出器配置最適化のための基礎データを京大ライナック施設で取得した。
（２）他施設での実験
① 中性子捕獲補完実験
熱中性子捕獲断面積実験を行うために、即発ガンマ線検出装置の整備を進めている。安定同位体試料を用いて熱中性子捕獲断面積測定の準備実験を行い、即発ガンマ線スペクトルを得た。また、ZnSシンチレータと位置感応型光電子増倍管等を組み合わせた中性子ビームプロファイルモニターを開発し、基礎特性試験を行った結果、位置分解能等良好な結果を得た。原子力機構JRR-3の中性子場において使用し、中性子ビームの形状を把握することができ、中性子コリメータ、サンプル、測定器の最適位置合わせのための情報を得た。
J-PARCで得られるLLFPの中性子捕獲断面積データの解析の高度化等のために、京都大学原子炉実験所の電子ライナックを用いて、LLFP核種及び不純物として同伴する安定同位体核種に対する中性子捕獲断面積の測定を実施している。平成19年度は、全吸収型BGOスペクトロメータを用いた106Pdに対する中性子捕獲断面積測定、 及び全立体角Geスペクトロメータを用いた天然Pd及び129Iサンプルに対する中性子捕獲断面積測定を実施した。天然Pdに含まれる105, 108Pdの中性子共鳴に対する捕獲ガンマ線波高スペクトルの一例を図３に示す。図３から分かるように、核種によって特徴的なガンマ線ピークを観測することができた。現在は基底遷移法を用いたデータ解析により、中性子捕獲断面積データの解析を高度化するための研究を進めている。
中性子捕獲反応の逆反応過程である光核反応を用いて、サンプル入手が困難な79Seや高純度サンプル入手が困難な93Zr, 107Pdの中性子捕獲断面積研究に資することを目的に、Se, Zr, Pdの安定同位体の光核反応断面積を測定するため、レーザー逆コンプトン光の安定供給技術開発、光核反応で発生する中性子計測系の高度化研究、及びレーザー逆コンプトン光エネルギー分布の精密測定技術開発を平成18年度より進めた。これらの技術を適用し、これまでに安定同位体80Se, 96Zr, 108Pdの光核反応断面積の本実験及び安定同位体76,78Se, 106Pd等の予備実験を実施した。また、平成20,21年度の系統的測定に向けてレーザー逆コンプトン光をさらに高信頼化するための研究を進めるとともに、取得した80Se, 96Zr, 108Pd等のデータ解析を進めている。
熱中性子捕獲断面積実験を行うために、即発ガンマ線検出装置の整備を進めている。安定同位体試料を用いて熱中性子捕獲断面積測定の準備実験を行い、即発ガンマ線スペクトルを得た。また、ZnSシンチレータと位置感応型光電子増倍管等を組み合わせた中性子ビームプロファイルモニターを開発し、基礎特性試験を行った結果、位置分解能等良好な結果を得た。原子力機構JRR-3の中性子場において使用し、中性子ビームの形状を把握することができ、中性子コリメータ、サンプル、測定器の最適位置合わせのための情報を得た。
J-PARCで得られるLLFPの中性子捕獲断面積データの解析の高度化等のために、京都大学原子炉実験所の電子ライナックを用いて、LLFP核種及び不純物として同伴する安定同位体核種に対する中性子捕獲断面積の測定を実施している。平成19年度は、全吸収型BGOスペクトロメータを用いた106Pdに対する中性子捕獲断面積測定、 及び全立体角Geスペクトロメータを用いた天然Pd及び129Iサンプルに対する中性子捕獲断面積測定を実施した。天然Pdに含まれる105, 108Pdの中性子共鳴に対する捕獲ガンマ線波高スペクトルの一例を図３に示す。図３から分かるように、核種によって特徴的なガンマ線ピークを観測することができた。現在は基底遷移法を用いたデータ解析により、中性子捕獲断面積データの解析を高度化するための研究を進めている。
中性子捕獲反応の逆反応過程である光核反応を用いて、サンプル入手が困難な79Seや高純度サンプル入手が困難な93Zr, 107Pdの中性子捕獲断面積研究に資することを目的に、Se, Zr, Pdの安定同位体の光核反応断面積を測定するため、レーザー逆コンプトン光の安定供給技術開発、光核反応で発生する中性子計測系の高度化研究、及びレーザー逆コンプトン光エネルギー分布の精密測定技術開発を平成18年度より進めた。これらの技術を適用し、これまでに安定同位体80Se, 96Zr, 108Pdの光核反応断面積の本実験及び安定同位体76,78Se, 106Pd等の予備実験を実施した。また、平成20,21年度の系統的測定に向けてレーザー逆コンプトン光をさらに高信頼化するための研究を進めるとともに、取得した80Se, 96Zr, 108Pd等のデータ解析を進めている。
② 核分裂実験
MA等の中性子核分裂断面積の取得、及び光や荷電粒子誘起核分裂の質量分布の取得を目的として、平成19年度は、多重層型アバランシェ核分裂検出器の改良型を開発・最適化し、核分裂片とα粒子を十分に識別できるようにした。また、237Np等を用いた中性子核分裂の予備実験を行った。さらに、ガンマ線自動測定装置を用い、Th等の光核分裂における質量分布の測定を行った。また、京大炉ライナックの鉛スペクトロメータを用いたMA等の核分裂断面積測定実験において中性子発生量を増強するために、水冷式タンタルターゲットシステムの開発を行った。そのため、システムの最適化のために除熱計算・設計を行った。
崩壊核データ測定では、高効率の崩壊核データ実験装置を用いて、原子力機構タンデム加速器に附置したオンライン同位体分離装置によって質量分離した238Uの核分裂生成物のベータ崩壊エネルギーを測定した。本年度はベータ崩壊エネルギーがよくわかっている95Y、138Cs、143Laなどの測定を通して、装置の特性を評価するとともに、測定法および解析法の検証を行っている。現在まで、5MeV程度までの測定を行った。以降、8MeV程度までの測定を行い、次年度以降の未測定核の決定精度を評価する。また、新しいデータ収集系を用いた準備測定も進めている。
MA等の中性子核分裂断面積の取得、及び光や荷電粒子誘起核分裂の質量分布の取得を目的として、平成19年度は、多重層型アバランシェ核分裂検出器の改良型を開発・最適化し、核分裂片とα粒子を十分に識別できるようにした。また、237Np等を用いた中性子核分裂の予備実験を行った。さらに、ガンマ線自動測定装置を用い、Th等の光核分裂における質量分布の測定を行った。また、京大炉ライナックの鉛スペクトロメータを用いたMA等の核分裂断面積測定実験において中性子発生量を増強するために、水冷式タンタルターゲットシステムの開発を行った。そのため、システムの最適化のために除熱計算・設計を行った。
崩壊核データ測定では、高効率の崩壊核データ実験装置を用いて、原子力機構タンデム加速器に附置したオンライン同位体分離装置によって質量分離した238Uの核分裂生成物のベータ崩壊エネルギーを測定した。本年度はベータ崩壊エネルギーがよくわかっている95Y、138Cs、143Laなどの測定を通して、装置の特性を評価するとともに、測定法および解析法の検証を行っている。現在まで、5MeV程度までの測定を行った。以降、8MeV程度までの測定を行い、次年度以降の未測定核の決定精度を評価する。また、新しいデータ収集系を用いた準備測定も進めている。
（３）サンプル整備
高精度な核データ測定に資するためのサンプル整備を目的とし、Cm同位体、LLFP核種に対して高品質な同位体濃縮サンプルを整備し、分析試験を計画している。
平成17年度は中性子捕獲実験に供するための同位体濃縮サンプルを整備し、平成18年度は核分裂実験に供するための245,248Cm電着膜サンプル及び中性子捕獲実験に供するための244Cm, 99Tcサンプルの整備及び分析試験を実施した。平成19年度は中性子捕獲実験に供するための246Cm, 93Zrサンプルの整備及び分析試験を実施する予定である。
高精度な核データ測定に資するためのサンプル整備を目的とし、Cm同位体、LLFP核種に対して高品質な同位体濃縮サンプルを整備し、分析試験を計画している。
平成17年度は中性子捕獲実験に供するための同位体濃縮サンプルを整備し、平成18年度は核分裂実験に供するための245,248Cm電着膜サンプル及び中性子捕獲実験に供するための244Cm, 99Tcサンプルの整備及び分析試験を実施した。平成19年度は中性子捕獲実験に供するための246Cm, 93Zrサンプルの整備及び分析試験を実施する予定である。
（４）核データ評価、感度解析システムの構築及びベンチマーク計算
平成19年度から、本事業で測定された断面積データを評価している。本年度は、Pd同位体を評価する予定である。感度解析システムのプロトタイプを18年度に作成し、高速炉体系について、断面積の変化による核特性の変化が簡便に得られるようになっている。図４に画面の一例を示す。また、微分データの共分散処理を行ない、3次元表示を可能にした。国際臨界安全ベンチマーク問題やMOX燃料を対象としたベンチマーク計算を実施している。この結果は、感度解析システムに取入れられる予定である。
平成19年度から、本事業で測定された断面積データを評価している。本年度は、Pd同位体を評価する予定である。感度解析システムのプロトタイプを18年度に作成し、高速炉体系について、断面積の変化による核特性の変化が簡便に得られるようになっている。図４に画面の一例を示す。また、微分データの共分散処理を行ない、3次元表示を可能にした。国際臨界安全ベンチマーク問題やMOX燃料を対象としたベンチマーク計算を実施している。この結果は、感度解析システムに取入れられる予定である。
