①発光スペクトルの時間変化
　時間分解分光・画像観測が可能な計測機器を整備し、金属試料を用いて大気中における発光スペクトルの時間変化を測定する。

②発光領域の時間変化
　プラズマ領域の時間分解画像観測から、プラズマ発光像の強度及び位置と広がりの時間変化を測定する。

①模擬試料広帯域発光分光基礎試験
　広帯域な分光機器を整備し、発光物質の同定に不可欠な分光データベースを構築する。また、低除染燃料の代表的な不純物となるランタノイド元素であり、ウラン同様発光スペクトルが複雑なガドリニウム(Gd)についてのデータベースを構築する。

②レーザーブレークダウン発光分光の最適化
　発光分光の最適化には、光照射条件、プラズマ発光条件及び発光観測条件の最適化が重要となる。そこで、レーザー照射試料表面の観測機器を整備し、クレーター形状や試料蒸発量を推定する。また、基本的な分光パラメータの測定方法を確認すると共に、【研究項目２】の結果を基に、スペクトル強度や線幅といった発光特性の発光環境依存性、レーザー強度依存性、観測時間依存性等を明らかにし、最適化に必要な条件を見いだす。

③高感度化・高分解能化と発光分光の最適化に関する研究
　発光スペクトル構造が複雑な母材を対象とした分析では、波長分解能の高い分析が不可欠となる。高分解能分光機器を整備し、その基本性能を確認すると共に、【研究開発項目１】で検討したプラズマ発光の伝送系を用いて高分解分光を実現し、高分解能分光に必要な条件を見いだす。

④短パルスレーザーによるブレークダウン発光分光特性評価
　短パルスレーザーによるブレークダウン発光は、プラズマとレーザー光の相互作用時間が少ないため、発光の単純化が期待される。短パルス光源を整備し、光源の基本特性を把握する。

⑤標準試料を用いた感度校正手法の確立
　粉末成型・焼結機器を整備し、ウランを摸擬した酸化物粉末試料から固体酸化物試料を作成してブレークダウン発光分光試験等に適用する。

①発光スペクトルの時間変化
　時間分解分光・画像観測機器を整備し、大気中の金属試料からのプラズマ発光強度、スペクトル特性の時間変化を測定した。その結果、プラズマ全体からの発光強度は、時間とともに指数関数的に減衰すること、レーザー照射後3μs程度の遅延時間でスペクトル幅は0.1nm程度となり高いSNが実現すること、観測持続時間は数μ秒であるとの知見を得た。

②発光領域の時間変化
　時間分解２次元画像観測により、大気中で生成したプラズマ発光像の強度、位置及び広がりの時間変化を評価した。その結果、プラズマ発生直後の伝播速度は10⁴m/s程度であること、レーザー照射後30ns以降は顕著な膨張は観測されず、1.5mm程度の伝播距離に留まること等の基礎特性が明らかとなった。

③発光特性の雰囲気ガス及びガス圧に対する依存性（平成19年度成果の一部）
　発光素過程の雰囲気依存性を取得するため、気密性観測容器の準備を進めている。

①模擬試料広帯域発光分光基礎試験
　Ca、Cd、Co、Cr、Fe、Mg、Mn、Mo、Nb、Ni、Yb、Zn、Zr、Au、Pt、Re、W等について基礎的な発光スペクトルデータベースを作成した。さらに、金属Gd及び酸化Gdの発光分光を実施し、酸化物でも金属と同等のスペクトルが取得できることを確認すると共に、Gdのスペクトルを同定してデータベースを構築した。ランタノイド系の元素の分光データベース構築のため、酸化物試料の準備を進めている。

②レーザーブレークダウン発光分光の最適化
　表面観測機器を整備し、試料表面に形成されるクレーター形状や蒸発体積を評価した。Cuを例に観測した結果、蒸発体積はレーザー照射回数に比例すること、レーザー光強度の増大に伴って蒸発体積も増えること、代表的な蒸発量はレーザー１ショット当り約20ngとなること、短波長ほど断面が矩形的で深いクレーターを生成し蒸発体積が大きくなる傾向があること、等の蒸発特性が明らかとなった。
　【研究開発項目２】の結果を参考に、Ar、空気、Heの減圧雰囲気におけるプラズマ膨張特性、スペクトル発現特性、線幅特性、スペクトル強度のレーザー照射条件依存性等に関する試験を行った。
　プラズマの膨張特性は、ガス雰囲気圧力が低いほど膨張が早く、高い場合は抑制された。またHe雰囲気ではAr雰囲気に比べて早い時期により速い速度で膨張し、早く減衰することが判明し、ガス種及び圧力に強く依存することが判明した。
　スペクトルの発現特性では、観測位置は試料表面から2mm程度が良いこと、直後に出現する白色光は急速に減衰し、その後原子やイオンの発光が現れること、発現するスペクトル強度は、Ar雰囲気の場合が最も強いが、SNの良い測定には観測時刻を遅らせる必要があること、スペクトル強度は時間とともに指数関数的に減衰し、減衰時間はAr雰囲気が最も長いこと等が明かとなった。
　スペクトル線幅及びその時間変化については、He雰囲気の場合が最も狭く、空気、Arの順で広がること、線幅の時間変化が一定となる時間はHeの場合が最も短く、Arが最も長いが、この場合でもArでのスペクトル強度はHeや空気の場合より大きいこと等が判明した。また、発光領域の代表的な励起温度は、Arで約13,000K、空気で10,000K、Heでは6,000Kとなった。
　スペクトル強度及び線幅のブレークダウン光強度依存性については、レーザー光強度の増大に伴いスペクトル強度は増大するが、SNを考慮すると観測時刻を遅らせる必要があること、変化は小さいが線幅は広がる傾向にあること等が確認された。
　スペクトル強度のレーザー照射条件依存性については、試料のアブレーションとプラズマの発生を個別に行い、観測されるスペクトル強度変化から最適条件を探査した。その結果、レーザーパルスの照射時間差や観測位置を選ぶと、低いバックグランドでスペクトル強度が3倍以上改善できる条件があることが確認され、高分解能と高感度とが両立できる可能性のあることが分かった。今後系統的な試験を実施し、高感度を実現できる条件を見いだす予定である。
　以上の特性を総合的に評価した結果、高い分解能を要する微細なスペクトル観測には、He雰囲気で圧力が10⁴ Pa程度、観測遅延時間2μsの条件が、また、高感度を要する微量元素の測定には、Ar雰囲気で圧力が5×10⁴ Pa程度、観測遅延時間5〜7μsの条件が、レーザー光強度については、数mJ程度の低アブレーション条件が最適化に重要となるとの基本指針を得た。

③高感度化・高分解能化と発光分光の最適化に関する研究
　高分解能分光システムを構築し、その基本性能を取得した。標準光源のスペクトル測定から、測定波長の±1/35,000以内の絶対波長精度が、Hgランプに現れる同位体ピークの測定から0.3pmの実効分解能が確認された。
　複雑な発光スペクトル構造を持った試料の不純物分析に必要な条件と、その分析感度を確認するため、分光システムと【研究開発項目１】で検討したプラズマ発光伝送系とを組み合わせ、発光源から離れた地点において高分解能遠隔分光試験を実施した。Cu等多数の不純物が混入したGd試料の大気中におけるブレークダウン分光の結果、Cuの例では、高分解能観測条件として、観測遅延時間9μs、325nmの発光スペクトル観測により、110ppmを検出し、数十ppmの検出下限が得られた。これにより、スペクトルが複雑なGd母材中であっても、目標となる100ppm程度の不純物分析が実現できることが示された。

④短パルスレーザーによるブレークダウン発光分光特性評価
　短パルスレーザー光源を整備し、レーザー光強度、強度の時間変化等の性能を評価した。その結果、発振中心波長800nm、波長幅約50nm、パルスエネルギー165mJ、自己相関測定による発振強度時間幅105fsを得た。また、2倍高調波を発生させ、中心波長400nm、パルスエネルギー約30mJの性能を得た。さらに、大気中におけるCuのブレークダウン発光分光予備試験を行った結果、ブレークダウン発光が観測できること、基本波と2倍高調波とでは発光特性に違いがあること等が確認できた。

⑤標準試料を用いた感度校正手法の確立
　酸化Gd粉末から円板状試料を製作し、仮焼結してブレークダウン発光分光試験に適用した。金属Gdと比較した結果、Gdに特徴的なスペクトルに差は見いだせず、酸化物粉末圧縮焼結試料が分析試料として適用可能であることが確認できた。作成した試料は、【研究開発項目３、５、６】における酸化Gd試料として使用した。現在ウラン酸化物試料の製作を行っている。

⑥母材と干渉しない発光線の特定（平成19年度成果の一部）
　ウランの発光線観測及びウラン中の不純物スペクトルの発現特性を観測するため、ウラン試料を用いる機器の信頼性向上を図っている。

①同位体比定量化法の確立
ウランの超微細構造や同位体シフトを考慮した場合のスペクトル構造について解析を開始した。簡易解析の結果、同位体のスペクトル強度比と同位体の存在比との間には、観測スペクトル幅依存性があることが示唆されている。

②発光分光・共鳴分光総合試験
発光分光による不純物測定と共鳴分光による濃縮度測定を一連の操作で可能とするための複合分析容器の詳細仕様を決定した。