(１）プロセス構築

(２）基礎物性データの取得
この技術の中心となる全アクチニドを一括抽出するプロセスの分配係数を中心とした基礎物性データを取得し，プロセスの制御，特性を決定する基本条件を明らかにし，プロセスの全体像を構築する。

（１）常圧条件下での未照射MOXを用いた直接抽出試験

（２）超臨界条件下での未照射MOXを用いた直接抽出試験

（３）超臨界条件下での使用済燃料を用いた直接抽出試験
最も反応性の低いと考えられる未照射MOX燃料と実際のFP及びMAを含む使用済燃料を用いて全アクチニドの一括抽出を実証する。

オンライン測定を可能にする多系列分光光度分析装置を開発し，実際の試験に使用し，有効性を確認する。

(１）プロセス構築
　 直接抽出工程，MA/Ln洗浄工程，U/Pu/Np逆抽出工程からなる全アクチニド一括分離プロセスについて主要プロセス条件の検討，設備構成の検討，工程系統図の作成及び物質収支の検討を実施した。
　 主要プロセス条件の検討においては，これまでの知見に基づいて主要プロセス条件を運転圧力26MPa，運転温度60℃，TBP飽和度，硝酸利用率をそれぞれ80%と設定し，基本モデルのプロセスフローシートを基に洗浄，逆抽出のフローシート構築を行った。
　 設備構成の検討においては，再処理プラントの全体構成を明らかにした上で，全アクチニド一括抽出分離システムの中枢設備である直接抽出設備に必要とされる機能及び機器構成を明確にした。全アクチニドを一括抽出する工程を構成する主要な機器は，ハル洗浄塔，直接抽出塔，洗浄塔，逆抽出塔，ハル受入装置，FP受入装置，MA/Ln溶液受槽及びU/Pu溶液受槽となった。
　 物質収支については，50tHM/年のプラントを基に評価し，機器サイズ等を決定した。これらはこれまでU，Puを回収対象として設計検討されてきたものと同様であり，実現可能な装置概念およびサイズの機器である。これにより基本的な成立性を有するプロセス概念であることが確認できた。
　また，この概念を基本として「【研究開発項目２】全アクチニド超臨界直接抽出実証」で述べるグローブボックス及びセル用の超臨界条件用の試験装置の設計を進めている。

(２）基礎物性データの取得

（１）常圧条件下での未照射MOXを用いた直接抽出試験
　常圧条件下での未照射MOX直接抽出試験に使用する装置を，過去に行ったグローブボックス試験及びセル試験の経験と使用するグローブボックスの取り合い点を考慮して装置構成を固めた。この装置についてモックアップ試験を実施し，反映するデータを取得した。
　未照射MOXを用いた常圧条件下での直接抽出試験については，２回の試験を実施した。U, PuとともにAmも一括抽出できるデータが得られ始めた。現在，詳細に分析を実施している。更に試験を継続実施し，全アクチニドの一括分離に適したプロセス条件の摘出を行う。

（２）超臨界条件下での未照射MOXを用いた直接抽出試験
　未照射MOXを用いた超臨界条件下での直接抽出試験については，事前検証試験装置を製作し，事前検証試験を行った。これにはEuを用いた試験の他，グローブによる操作性，保守性などを含む。この試験により，改良点など実機設計への反映事項を摘出した。主要な結果は下記である。

• 加熱を開始してから各機器全てが設定温度となる時間は，60℃の場合約1.5hを要する。各機器の温度のばらつきは，最大値として設定温度に対し±0.7℃であった。
• TBPの回収率は4h以降で恒量となり,逆抽出液は，概ね安定して回収可能であった。
• Eu試験では,3〜5hで流れの乱れが生じたものの，その後は安定して流れることを確認した。逆抽出液／超臨界流体でのEu濃度比は約2であった。Euと硝酸の反応は，Eu１モルに対し，硝酸3モルであった。
• 気液分離器開発試験の結果，ガスの混入が光学セルにおける濃度測定に影響の無いレベルで，かつ95％以上の気液分離率を満足する気液分離器の形状を決定した。
• グローブボックス内での操作を想定して模擬グローブを用いて操作性を確認し，操作上必要な治具を考案製作すると共に，ホット装置に向けての課題を抽出した。

　これらを実機に反映し、プロセス，安全，配置・配管に関する詳細設計を行った。
　安全設計としては，直接抽出塔での超臨界CO₂の流量低下または停止に伴うTBP硝酸錯体の温度上昇（要件：反応熱等によりTBP硝酸系での安全温度である135℃を超えないこと。），バルブや蓋の誤開，漏洩（要件：グローブボックス内に設置する機器であるため，CO₂の放出時の負圧が維持されること。）などを設計基準事象として選定して検討し，安全上問題がないことを確認した。また，設備対応を要する項目として以下を摘出した。

• TBPを含むラインの過加熱を防止する設計とすること（温度調整容器ヒータ）。
• 直接抽出塔の蓋に誤開防止のプレートを設置すること。

　これらを反映した装置の工程系統図を以下に示す。装置に根本的及び大きな問題点がなく，成立しており，十分試験機能を果たすと期待できる。

（３）超臨界条件下での使用済燃料を用いた直接抽出試験
　使用済燃料を用いた超臨界条件下での直接抽出試験についても同様に，事前検証試験装置を製作し，マニュピュレータによる操作性，保守性などを確認し，改良点など実機設計への反映事項を摘出した。以下に主要な試験結果を示す。

• バルブ，クイックコネクタ，錯体捕集容器等についてマニピュレータによる遠隔操作性に問題の無いことを確認した。
• 直接抽出塔の操作性についてコネクタ部位置変更、機器の細部の改良等の反映事項が摘出した。
• 制御ソフトによるポンプおよびバルブ操作は問題無く行えることを確認した。
• 遮断弁および逆止弁の機能について，正常であることを確認した。
• 総合試験における錯体送液流量測定では，試験流量0.05〜0.25 mL/minの範囲で，ポンプ設定値校正を必要とするが，試験圧力（26 MPa）で所定流量の錯体の安定な送液を確認した。

　実機の設計においては，安全設計として，未照射MOX用の試験装置と同様の設計基準事象として選定して検討した他，プロセス設計，配置・配管設計及び機器設計を実施した。
　また，使用済燃料を用いた超臨界直接抽出試験を実施する既設ホット試験施設（ホットセル）における安全性や遠隔操作性の観点から，搬入，設置する試験装置とのインターフェース等に関する検討が必要であることから，装置観察用TVカメラ・ケーブル，試験用燃料保管及び取扱方法，試験装置のサイズ，重量，接続ケーブル，設置場所，温度調整容器仕様，セル壁貫通プラグ，関連設備，機器等の検討，装置のメンテナンスに関する検討を実施し，基本仕様をまとめた。
　遠隔操作性に関する検討としては使用済燃料の直接抽出試験の流れ図及び作業実施項目を作成し，遠隔操作性を考慮した装置仕様の検討に反映させた。セル内作業について作業方法及び手順をまとめ，装置仕様検討に反映させた。
　装置に根本的及び大きな問題点がなく，成立しており，十分試験機能を果たすと期待できる。
　なお，使用済燃料超臨界直接抽出試験では，ホットセル内への新たな装置を設置することから，核燃料使用許可変更申請及び施設検査受検が必要となる。上記試験装置のホットセル内への設置に必要な許認可手続きおよび施設検査受検準備作業を実施し、わが国で初めて使用済燃料を用いた超臨界直接抽出試験をセル内で行うことの許可を取得した。

　超臨界条件下の未照射MOXの直接抽出試験において多数のサンプルをとることは困難であるため，サンプル分析の補完を兼ねてリアルタイムで測定可能な多系列分光光度分析装置を開発している。分析対象としてはU, Pu, Am及びNdを想定してプロセスフローシートから想定される濃度から分析の可能性について検討を行った。測定元素の検出感度を調査の結果は以下の通りとなった。

• Pu，U：全ての系統液で測定可能。
• Am：MA溶液では測定可能。その他の液では一部の濃度範囲にて測定可能。
• Nd：MA溶液の一部の濃度範囲でのみ測定可能。

　従って，今後の対象元素として，Pu，U，Amの3元素を主に検討することとなる。
　光学セルの光路長については，一般製品の光路長（0.1〜1.0 cm）の光学セルで全ての系統液のPu，U及びU，Pu溶液を除いた系統液のAmに対応できることが明らかとなった。
　これらの検討に基づき，実際に設置する試験場所の設置スペース，取合い条件と整合をとった多系列分光光度分析装置を製作した。製作した多系列分光光度分析装置について遠隔4系統の分析作動確認，単成分〜4成分系での分析濃度範囲についての機能確認試験を行った。試験の主な結果は下記のとおりである。

• 光ファイバで遠隔に設置された4系統のサンプルに対して分析できることを確認した。
• 単成分，2成分混合系，3成分混合系，4成分混合系のサンプルに対して測定濃度範囲を評価したところ，精度±10％以内で濃度範囲25倍まで測定可能であった。
• オンラインの解析ソフトには広く使用されているマイクロソフトエクセルを使用し，操作習得時間の短縮とユーザーのカスタマイズ範囲を広げることで，インターフェースの向上を図った。

（当初予想していなかったが副次的に（あるいは発展的に）得られた成果）
本研究開発の副次的な成果としては下記が挙げられる。
　コールド環境ではあるが，微少量分配係数測定法として熱レンズ顕微鏡を用いた測定方法が確認できたことから，今後，同様の測定が簡略化・迅速化される可能性が示された。これは他の抽出剤の系についても有効である。
　重金属濃度が高い条件においてはAmの分配係数は同じ硝酸根濃度でも1桁以上高いことがわかった。これは直接抽出プロセスとしては有利なデータである。また，共存系で測定を行うことにより得られたU，Puの分配係数データは，UはKfKの式に，PuはHanfordの式に一致し，10mol/L以上の高い濃度領域まで既存の式が適用できることがわかった。
　この領域のデータは今までの抽出データの不足（これまでは硝酸濃度3mol/L以下を中心に取られており，それゆえに抽出計算コードであるMIXSETも3mol/L以下が推奨となっていた。）を補うことができ，U，Puについては既存の式を適切に採用することで高濃度領域まで適用できることがわかり，通常の再処理プロセスの基礎研究の面でも貢献大であった。