原子力システム 研究開発事業 成果報告会資料集
低除染酸化物燃料サイクルの成立を指向した多元系燃料の物性研究
(研究代表者)黒崎 健 大学院工学研究科 助教
(再委託先)独立行政法人日本原子力研究開発機構
１．研究開発の背景とねらい
次世代の高速増殖炉サイクルシステムの有力な候補の一つに、低除染酸化物燃料をナトリウム冷却高速炉で使用する概念が考えられるが、概念検討を行うための燃料基礎物性データが圧倒的に不足しているという問題がある。そこで本事業では、低除染酸化物燃料の基礎物性を詳細かつ系統的に研究することで、物性基盤データベースを構築するとともにその充実をはかり、低除染酸化物燃料サイクルの成立に資することを目的とする。
２．研究開発成果
上記の目的を達成するために、以下の三つの研究を実施している。
(1) 模擬燃料の作製と相状態・物性評価（大阪大学）
(2) 実燃料の作製と相状態・物性評価（JAEA）
(3) 物性基盤データベースの構築（大阪大学とJAEA）
(1)の研究においては、UO2 に非放射性の核分裂生成物（FP）を添加した模擬燃料ならびに模擬酸化物析出相を作製し、その相状態を評価するとともに各種物性計測を実施している。
(2)の研究においては、U、Pu、Am、さらに非放射性のFP を含むマイナーアクチニド（MA）含有模擬低除染燃料と、高燃焼度まで照射したAm を少量含有する高速炉混合酸化物（MOX）燃料について、相状態評価と物性計測をすすめている。
(3)の研究においては、(1)と(2)の研究において得られた結果をもとに、低除染燃料の物性基盤データベースを構築していく予定である。
本事業期間は平成18 年度から20 年度であり、現在まで着実に成果を積み上げている状況にある。ここでは、これまでに得られている代表的な研究成果を報告する。
２．１．模擬燃料の作製と相状態・物性評価において得られている成果
図1 模擬燃料の熱伝導率の温度依存性
UO2 に非放射性のFP を添加した模擬燃料を作製した。Pu の代用としてCe を、MA の代用としてPr をそれぞれ選定し、Pu の富化度は30 %相当とした。模擬燃料の組成は、MA 含有量が5 %として、(U0.65-xCe0.3Pr0.05Ndx)O2 (x = 0.08, 0.12)となっている。なお、模擬燃料へのFP 添加の影響をより正確に把握するため、添加するFP としてはNd のみとしている。Nd の含有量は燃焼計算の結果より算出しており、具体的には、ランタニド系FP の総量として、1 %で初期燃料組成、8 %で150 GWd/t、12 %で250 GWd/t に相当している。このように作製した模擬燃料について熱伝導率と機械的特性を測定し、物性値の組成依存性を評価した。
図 1 に、作製した模擬燃料の熱伝導率の温度依存性を示す。参考のため、(U0.65-xCe0.3Pr0.05Ndx)O2 (x = 0.01)とUO2 ならびに(U0.67Pu0.3Am0.03)O2 の文献データも示している。今回作製した試料の熱伝導率はUO2 のそれよりも低く、また低温域においてはNd の添加量の増加にともない減少するという妥当な結果が得られている。UO2 に固溶したCe、Pr、Nd が熱を伝えるフォノンの散乱中心として働いたことがその原因であるといえる。模擬燃料の熱伝導率が(U0.67Pu0.3Am0.03)O2 のそれよりも低くなったのは、U と希土類元素間の質量差がU とPuならびにAm 間の質量差よりも大きいことに起因すると考えられる。今回は照射による組織変化の効果等は全く考慮していないが、単にFP の蓄積あるいはMA の含有だけでも大幅な熱伝導率の減少が確認されたことは、今後の低除染酸化物燃料の燃料設計において重要な意味を持つといえる。
２．２．実燃料の作製と相状態・物性評価において得られている成果
ここでは、実際にPu とAm ならびに非放射性のFP を添加した模擬低除染燃料を作製し、その物性研究をすすめている。燃焼前の初期組成に加えて、燃焼度がそれぞれ150 GWd/t と250 GWd/tに相当する組成の合計三種類の模擬燃料を作製し、弾性定数や融点、酸素ポテンシャルを測定している。
一方で、高燃焼度まで照射したAm を少量含有する高速炉MOX 燃料について、主にFP の挙動に着目した照射後試験も実施している。得られた結果の一例として、図 2 に、燃料ペレット断面の半分の領域におけるU、Am ならびに各種FP のEPMA ステージスキャン結果を示す。U、Am、Nd は燃料ペレット全域に分布しており、このことからこれらの元素は燃料中で(U,Pu,Am,Nd)O2 のような化学形態をとっていることが推測できる。一方で、Ba とZr は燃料半径の中間部よりも外側で共存しており、このことからこれらの元素は燃料中でBaZrO3 のような化学形態をとっていることが推測できる。さらに、燃料−被覆管のギャップ部にはMo とCs の濃度の高い領域が確認でき、Cs-Mo-O 系の複合酸化物の存在が示唆される。また、Ba は燃料-被覆管のギャップ部でも濃度が高くなっており、同じくこの領域に析出しているMo とBa-Mo-O 系の複合酸化物として存在している可能性がある。本研究により、高燃焼度MOX 燃料中のMA や各種FP の分布を、総合的かつ視覚的にとらえることに成功したといえる。
図2 照射済燃料ペレット断面の半分の領域におけるU、Am ならびに各種FP の分布状態
３．今後の展望
照射下における低除染燃料中には、多量のFP やMA が随時生成し、さまざまに入り乱れ、多種多様な化学種が燃料中に蓄積される。これらの燃料物性への実際的な影響、つまり、生成したFPやMA の存在形態、あるいはFP やMA が蓄積した燃料ペレットの物性、さらにはFP やMA が燃料物性に与える影響等はこれまで未知であった。これらの疑問に対する回答こそが本研究で得るべき結論であり、現在その結論を得るべく、策定した事業計画に沿って着実に成果を積み重ねている状況にある。研究開始時に策定した目標は、確実に達成できる見込みである。
４．発表論文
[1] 黒崎健、原子力eye, Vol. 54, No. 7, pp. 50-53 (2008).
[2] K. Kurosaki et al., Proc. MS&T08, pp. 313-318 (2008).
[3] K. Kurosaki et al., J. Nucl. Mater. accepted.
