高速増殖炉ナトリウムからのトリチウム移行制御に関する研究開発　（原子力システム研究開発事業）

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高速増殖炉ナトリウムからのトリチウム移行制御に関する研究開発

(受託者)国立大学法人静岡大学
(研究代表者)大矢恭久理学部准教授
(再委託先)国立大学法人東京大学

１．研究開発の背景とねらい

　高速増殖炉においてトリチウムは燃料棒中における核燃料の三体核分裂反応、制御棒中の中性子吸収材であるホウ素の¹⁰B(n, 2α)T反応および冷却材中に含まれる不純物としてのホウ素や、リチウムと中性子との⁶Li(n, α)T反応によって生成される。この高速増殖炉で生成されるトリチウム量は軽水炉や重水炉と同程度であるが、高速増殖炉では生成されたトリチウムは、ジーベルト則により鋼材に溶け込み拡散し、被覆管を透過して一次ナトリウム中に移行する。これまでに高速増殖炉中におけるトリチウムの挙動解析としてはTTT(Tritium Transport and Trap Analysis Code)が開発されており、もんじゅの予測評価がすでに実施されており、二次ナトリウム中のトリチウム約2%が冷却水へ移行すると考えられている[1]。日本におけるトリチウムの排液中又は排水中の濃度限度は6×10¹ Bq/cm³と規定されているため、現状の濃度において環境中に放出しても法律上は大きな問題とはならないが、大きなコストをかけずに環境中へのトリチウム放出量をさらに低減できれば、高速増殖炉の社会的受容性をさらに高めることが可能であると考えられる。
　そこで、本事業では高速増殖炉において生成するトリチウムを、蒸気発生器内において効率的かつ能動的に回収することにより、トリチウムの水ループへの移行を低減化するための技術を開発することを目的とし、トリチウム透過回収挙動評価およびトリチウム透過回収挙動解析および捕捉状態シミュレーション評価を実施している。
　また、トリチウム透過回収挙動評価に関しては計算システムおよびシミュレーション手法の構築を行い、管表面におけるトリチウムの吸収、脱離の活性化エネルギーを、VASPコードを用いた密度汎関数理論に基づく量子力学計算により評価するとともに、固体内でのトリチウムの拡散障壁を、VASPコードを用いた密度汎関数理論に基づく量子力学計算により評価している。

２．研究開発成果

図1 放出トリチウム化学形分析実験でのトリチウム測定結果

(1)トリチウム透過回収挙動評価
　これまでに高速増殖炉蒸気発生器中の二重管を模擬するとともに、その二重管の間にアルゴンを導入し、トリチウム回収を模擬できる透過回収分析システムを設計および製作し、回収ガス中の酸素濃度依存性について検討したところ、重水素の回収効率は酸素濃度に依存し、酸素濃度1000 ppm程度が最も効率的であることが示唆された。
　そこでトリチウムを用いて回収ガス中のトリチウムガスとトリチウム水量を比較した。図1に回収ガスとしてアルゴンを用いた放出トリチウム化学形分析実験を行った際の比例計数管によるトリチウム測定結果を示す。図より、トリチウムガスとトリチウム水の生成比は約3:1となり、アルゴンガスで回収した場合、酸素が含まれないため、ガスとして存在しているトリチウムが主であることがわかった。パージガスの酸素濃度を変化させることで、回収するトリチウムの化学形と透過量に変化が生じることが考えられた。
　そのため、透過側の酸化被膜の存在が水素同位体の放出化学形(HD,HDO)の比率に影響を及ぼすと考えられたため、酸化被膜が連続的な測定の中でどのように減衰するかを明らかにし、透過してきた水素同位体の化学形およびその量に与える影響を評価した。図2にMass3(HD)とMass19(HDO)の時間に対する透過量を示す。図より、60時間程度まではHDOとしての放出が優位であるのに対し、60時間以降ではHDとしての放出が優位となっていることが示された。また、XPSを用いて試料表面の酸化膜の厚さを測定したところ、50-60 nmであることがわかった。これらの結果より、酸化膜の消費は時間に比例しており、約60時間の透過で数層の酸化膜が消費されたことが示された。このことから、すべての酸化被膜が消費されなくてもトリチウム透過化学形が変化することが示され、トリチウムを水形で回収するためにはある程度の酸化被膜厚さが常に必要であると考えられた。このことは定常的にステンレス表面に酸素を供給する必要性を示唆している。

図2 水素形および水形で透過した重水素量の変化

図3 種々の組成におけるトリチウム透過速度評価結果

(2)トリチウム透過回収挙動解析および捕捉状態シミュレーション評価
　12Cr鋼におけるトリチウム透過挙動を評価するために、bcc-Fe中に置換型で存在するCrがトリチウムの安定性に与える影響を量子力学計算により見積り、その結果に基づいてトリチウム透過漏洩モデルを拡張した。Crの添加量（組成比）の関数としてトリチウムの透過漏洩速度をシミュレーションした結果を図3に示す。Crはトリチウムの捕捉サイトとして機能しないため、10%程度の添加では透過漏洩挙動に大きな影響を与えないことが確認された。ただし、添加したCrが表面に析出する等の挙動を示す場合には、別に評価が必要である。
　また、表面酸化物層がトリチウム挙動に与える影響を評価するために、bcc-Fe表面上の酸素の存在状態を量子力学計算によりモデル化した。実験において酸化物層の量がトリチウムの放出化学形を変化させることが観察されたため、酸化物層が少ない系としてFe表面上に数個の酸素原子を配置した構造と、十分に酸化物層が形成された系としてFe₂O₃表面構造をモデル化した。今後、これら2種類の表面におけるトリチウムの挙動を、量子力学計算により評価する予定である。

３．今後の展望

　トリチウム回収のための最適条件を明らかにするとともに、シミュレーションを用いてそのメカニズムを明らかにする。また、最適条件でのトリチウム回収における工学的課題について検討する。

４．参考文献