原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

先進的原子炉燃料セラミックスにおける照射損傷量評価の高精度化の研究

１．研究開発の背景とねらい

　本事業では、酸化物セラミックスの照射損傷挙動を三つの要素損傷プロセス((1)弾性衝突効果、(2)溶融飛跡形成、(3)ガス原子蓄積）ごとに体系化し、その統合モデルを構築する。高速増殖炉ＭＯＸ燃料セラミックス内の照射損傷は、熱伝導度劣化とスウェリングを引き起こす可能性があり、重要な課題として位置づけられる。特に照射損傷とともに核分裂生成物の蓄積は、燃料ペレット温度に影響を与えるだけでなく、燃料-被覆管機械的相互作用にも影響を与える支配的因子である１）。本事業では、照射による燃料損傷評価を高精度で行うことができる技術を開発する。

２．研究開発成果

　本事業では、弾性衝突効果のみを想定した既存の損傷予測法の不備を実験的に明らかにし、損傷予測の高精度化に必要な損傷形成モデルを提案する。弾性衝突効果を支配するエネルギー伝達密度（核的阻止能）以外に、電子系に伝達されるエネルギー密度（電子的阻止能）が損傷形成を支配する場合（高エネルギー領域）が存在することが以下の実験によって明らかになった。
　低エネルギー粒子（10MeV Ni）照射実験および高エネルギー粒子（120MeV Xe）照射効果の比較を行った。それぞれを酸化物 (CeO₂)に照射した場合、同じ核的阻止能を持ち、４倍も異なる電子的阻止能を持つことが従来から分かっている（表１）。つまり10MeV Niと120MeV Xeとで欠陥生成量が異なるのであれば、それは電子的阻止能の違いに起因するとして解析することができる。

表1 10MeV Niと120MeV Xeの核的阻止能と電子的阻止能の値

　図１に損傷形成を反映した格子定数変化の照射量依存性の比較を示す。高エネルギー粒子（Xe）照射の場合は、低エネルギー粒子（Ni）照射の場合に比べて約一桁少ない照射量で同程度の損傷が起きていることが分かった。核分裂片のような高エネルギー粒子による損傷を評価する際には、弾性衝突効果に基づいた損傷評価法だけでは損傷を過小評価してしまうことになる。既存の損傷評価法を高エネルギー領域まで拡張するには、弾性衝突効果と比較して一桁程度多い損傷を導入する溶融飛跡形成プロセスを考慮すべきであることを示した。
　本研究では、照射損傷の照射温度依存性も重要な損傷データと位置づけ、低エネルギー粒子照射・高エネルギー粒子照射ともに室温から800℃に至る照射温度での損傷データを取得している。図２に低エネルギー粒子照射の場合の損傷形成を反映したX線回折ピーク強度の照射量依存性を室温・400℃・800℃の場合について比較した。図３に高エネルギー粒子の高温照射の場合の損傷データを示した。どちらのエネルギー領域においても室温、400℃の損傷データはほぼ一致するが、800℃では大きく異なる損傷データが得られている。800℃という高温では損傷が急激に回復する挙動を見て取ることが出来る。400℃と800℃との間に損傷形成の他に損傷回復のメカニズムが働く機構が生じる閾値温度が存在することが分かった。
　3つ目の損傷形成プロセスであるガス原子蓄積に伴う損傷データの取得も開始している。ガス原子注入後のCeO₂試料のX線回折パターンの解析の結果、ガス原子ビーム量が10¹³-10¹⁴ ions/cm²程度の低濃度注入量領域では損傷が大きく現れないことが分かった。しかしながら、10¹⁶ ions/cm²程度の比較的高濃度の注入領域になると、損傷が顕著に現れ、照射量の増加に伴って損傷が増加していく挙動を観測することが出来た。室温でのガス原子注入後試料と400℃でのガス原子注入後試料とでは、顕著な損傷の差は観測されないことが分かった。400℃以下の温度領域では、熱による損傷回復はわずかであることが分かった。さらに高温（800℃）でのガス原子注入実験および損傷データの取得・解析を平成20年度に行う。

３．今後の展望

　損傷の温度依存性が重要ということは従来から認識されていた。しかしながら本研究により高温であっても400℃までは損傷回復が確認されず、大きな損傷回復が現れるのは400℃〜800℃の温度領域であることが分かった。それを踏まえて今後は照射損傷の400℃以上の高温での挙動を詳細に解析する。また、ガス原子蓄積による損傷の高温での挙動も評価し、高精度の損傷予測法の構築につなげたい。

４．参考文献

1) 基礎高速炉工学, 基礎高速炉工学編集委員会編, 日刊工業新聞社発行 (1993)p.47.