原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

水素化物中性子吸収材を用いた革新的高速炉炉心に関する研究開発

１．研究開発の背景とねらい

　本事業ではエネルギーの長期的安定供給および環境負荷の低減のために高速炉の開発が進められている。本事業では、酸化物燃料を用いたナトリウム冷却高速炉の経済性向上のため、高速中性子に対して高い制御能力を持つ水素化物中性子吸収材を用いた新しい高速炉の炉心制御技術を確立するため、設計研究、要素技術開発を実施している。
　水素化物を用いるメリットは、材料に高速中性子の減速性能を持たせる事が出来る点である。水素化物中の水素原子密度は、水中の水素原子数密度とほぼ同じであり、減速材である水と同程度の中性子減速性能が期待できる。この性質を利用すれば、高速中性子領域では小さな中性子吸収断面積しか持たない核種でも、高速中性子を水素化物材料内で減速し、大きな中性子吸収断面積を持った核種としての特性を有するようになる。本研究はこの性質を利用して新たな原子炉炉心用材料を開発しようとするものである。

２．研究開発成果

　本事業で実施する項目は、設計研究と要素技術開発の２つである。以下にそれぞれの研究開発成果を示す。

２−１．設計研究
１）設計手法検証
　H18年度には日本原子力研究開発機構（以下「原子力機構」という）・高速炉臨界実験装置（FCA）で行われた水素を含んだ金属燃料高速炉模擬炉心データの解析を行い、本研究の炉心設計で使用しているJENDL3.3を用いたモンテカルロ計算コードMVP による計算結果は、水素 を含んで軟化したスペクトルを持つ高速炉計算を行うに十分な精度があることを確認した。H19年度はジルコニウム水素化物燃料(U-ZrH_1.6)を用いて構成されている原子力機構・安全性研究炉 (NSRR)の臨界性、燃料棒反応度価値測定試験データを解析した結果、本研究の炉心設計で使用している手法は水素化物燃料を用いたNSRRの炉心・燃料の核特性を十分な信頼性を持って評価できることが分かった。

２）炉心設計
　FBRサイクルの実用化戦略調査研究で検討が進められているナトリウム冷却酸化物燃料大型炉心に対して、ハフニウム水素化物制御棒を適用し、制御棒交換本数を削減した炉心について、炉心仕様を設定し、主要炉心特性を明らかにした。その結果、主炉停止系40体、後備炉停止系15体を1サイクル毎に取り替える場合と比較すると、ハフニウム水素化物制御棒の適用によって、4サイクルで165 体の制御棒交換本数が削減でき、従来の交換本数の約1/4に削減できることが分かった。また、制御棒隣接燃料ピンにおいて中性子スペクトル軟化による出力増加について調べたところ、吸収体による中性子束減少効果が大きいため、出力ピークは生じないことが分かった。
　また、ガドリニウム水素化物バーナブルポイズンを用い、燃焼反応度を低減することで制御棒本数の削減を目指した制御棒本数削減炉心の設計を行い成立の見通しを得た。本制御棒本数削減炉心では、バーナブルポイズンを40体装荷するが、径ブランケット燃料と制御棒の削減により、全炉心の集合体数は一定であり、主炉停止系制御棒本数は40体から23体に、約1/2に削減できることが分かった。また、本炉心では制御棒として、ハフニウム水素化物制御棒を採用しているので、ハフニウム水素化物制御棒の適用による制御棒交換本数削減の効果も本炉心の効果として期待できる。
　本研究の要素技術開発において液体ナトリウムとハフニウム水素化物の共存性が良好であることが分かったため、ハフニウム水素化物制御棒において、吸収体温度を低減するためにハフニウム水素化ペレットと被覆管のギャップをヘリウムから液体ナトリウムに変更したナトリウムボンド型制御棒の設計検討を実施した。その結果、Heボンド型制御棒の温度評価と比べ、ハフニウム水素化ペレット最高温度で約90℃低減することが分かった。また、構造健全性を確認した。さらに、流力振動による発生応力を求め、巻き付けピッチ300ｍｍ以内で降伏応力以下であることを確認した。

３）安全性評価
　平成18年度に設定した暫定評価用炉心のデータを用いて、ハフニウム水素化物制御棒を適用する場合の安全特性予備評価を、平成18年度に選定した代表的な評価対象事象について実施した。併せて、通常運転時および設計基準外事象を含めた広範な領域での水素化物中性子吸収材の応答特性を把握した。その結果、800℃で１時間程度、900℃で10分程度の水素化物ペレットの安定性を確認できれば，設計基準内事象に対しては従来型B₄C制御棒を使用した場合の安全性シナリオと同一と判定できることが分かった。また，設計基準外事象では，同様に1000℃で1分程度の水素化物の安定性を確認できれば良いことが分かった。設計基準内事象の条件を模擬した炉外試験を実施し水素化物ペレットの安定性および被覆管からの水素透過ともに問題のないことを示した。設計基準外事象の条件を模擬した炉外試験を実施する予定である。

２−２．要素技術開発
　本事業では、「水素化物長寿命制御棒」用ハフニウム水素化物、「高速スペクトル用水素化物バーナブルポイズン」の２つの要素技術開発を実施している。研究開発成果について以下に示す。

図１　ガドリニウム含有ジルコニウム水素化物ペレット

１）ペレット作成と基礎特性試験
　真空排気系、水素供給系、反応管、加熱装置及び圧力計から構成される水素吸収装置を整備しハフニウム水素化物ペレットを作成した。ペレットは、やや樽型に膨らんだ状態であったが、有害なクラック等は観察されず、健全な様相を呈していた。また、同装置を用いて、ガドリニウム含有ジルコニウム水素化物ペレットを作成した(図１)。この材料は本プロジェクトのために開発された物質でありこれまで物性についてはデータが存在しない。基礎特性試験として、XRD分析による相状態評価・格子定数の算出、SEM/EDX分析・光学顕微鏡による表面観察・元素同定、密度測定、レーザーフラッシュ法による熱伝導率測定、DSCによる比熱測定、超音波音速測定法による弾性定数評価、ビッカース硬度測定を実施した。

２）被覆管内面処理と水素透過試験
　高温での被覆管からの水素透過を防止するため被覆管内面に酸化処理またはスーパーカロライジング処理を施し水素透過を抑制する。平板および短尺管の試験情報をもとに内面処理技術の実用化の際の重要課題である長尺被覆管（１ｍ）の内面処理技術開発を行った。その結果、被覆管内面への均質な酸化膜が可能であることを確認した。長尺管のスーパーカロライジング処理は、Fe-Al合金粉を管内部に詰めた状態で熱処理する事により、中心部分まで一様な処理を実施する事ができた。内面処理膜の密着性を確認するために、熱サイクル試験、繰り返し変形付与試験の2 種の検査を実施した。その結果、実施した熱サイクルおよび弾性変形領域内での変形サイクルでは、処理膜性状は変化しないとの結論を得た。また、内面処理を施した試料について水素透過試験を実施し、いずれの表面処理においても設計上必要とされるSUS316の水素透過係数の1/10以下を達成した。

３）模擬ピン炉外健全性試験
　内面処理を施さない被覆管にハフニウム水素化物ペレットを装荷した模擬ピンを製作し、700℃の温度条件で300時間の耐高温試験を行った。その結果、水素透過によるペレットのH/Hf比の減少は認められたが有害なペレット外径変化、クラックの発生は認められなかった。次に模擬ピン長手方向で600℃−800℃の温度勾配を10時間負荷する温度勾配下試験を実施した。この条件は炉内で想定されるより高温であり且つ温度勾配も大きくなっており加速試験と考えることが出来る。試験の結果、700℃以上に加熱された部分のペレットではH/Hf比は減少したがそれ以下の温度でのペレットでのH/Hf比減少は認められなかった。即ち、水素の移動は主に径方向に移動し軸方向移動は小さいことが分かった。また、500℃と700℃を繰り返す熱サイクル試験を行った結果、水素化物ペレットには割れや変形などがなく熱サイクルに対して健全であることが分かった。

図２　Na浸漬後の供試験外観及び表面SEM観察結果

４）ナトリウム共存性試験
　制御棒被覆管破損の万一の事象発生時には、水素化物ペレットは高速炉冷却剤と接触することからNa 共存性が良好であることが望まれる。そこで、高温Na 環境中に水素化物ペレットを浸漬させ、その共存特性を調査した。H/Hf 比を変えた（1.1〜1.6）水素化物ペレットを供試材とし、600℃の高温Na 中に浸漬時間1,000、3,000および6,000時間を与え、供試材の重量変化や表面形態を観察した。代表例としてH/Hf比1.3の供試材外観および表面SEM観察結果を図２に示す。約6,000hのNa浸漬により、供試材表面は黒色に変色したが割れなどの発生は認められず、かつ孔食などの局部的な腐食痕も確認されなかった。この結果はH/Hf1.1及び1.5の供試材についても同様であり、高温Naとの接触における健全性を確認できた。なお、供試材表面の黒色部はNa中に溶存する酸素との反応により形成された酸化層（HfO₂）であることがXRDにより同定され、その酸化層は5μm以下の極薄い層であることをEDXを用いた酸素濃度分布調査により確認した。

５）「常陽」照射試験
　照射下での安定性、特に高速中性子照射下での安定性を調べるため、「常陽」での照射試験を実施している。ハフニウム水素化物、ガドリニウム含有ジルコニウム水素化物及び水素透過防止用コーティングを施した被覆管材料を製作し、「常陽」において、照射試験を完了した。照射条件は、ハフニウム水素化物（590℃、5.13×10¹⁹(n/cm²)（E≧0.1MeV））ガドリニウム含有ジルコニウム水素化物（580℃、5.61×10¹⁹(n/cm²) （E≧0.1MeV））であった。冷却期間を経て照射後試験を開始した。照射燃料集合体試験施設（FMF）でのX線CT試験の結果では、水素化物中性子吸収材に割れ、かけ等は確認されなかった。その後、照射済みのリグを解体してキャプセルを取り出し、照射材料試験施設（MMF）でさらにキャプセルを解体して照射試料を取り出した。試料外観観察では、欠けやクラック等は見られなかった。また密度には、照射前後での顕著な変化は認められなかったので、この照射量ではスエリングは起こっていないと判断できる。

３．今後の展望

　設計研究および要素技術開発ともに計画通り進捗している。本年度は現在の事業（H18-H20）の最終年度にあたり、水素化物中性子吸収材ペレットと内面コーティング済み被覆管の各要素技術開発が完了する見込みである。ハフニウム水素化物制御棒の開発を図３のように３段階で考えると、本年度でPhase 1が完了する予定である。今後、本事業の成果をさらに発展させ実用化へとつなげたいと考えている。

図３　水素化物制御棒開発ロードマップ