原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

中性子共鳴吸収によるMOX燃料ペレット模擬体分析法の開発研究

１．研究開発の背景とねらい

　原子力技術の高度化に伴い、新しい原子炉用の燃料は、信頼性の向上や燃料サイクルの確立、使用済み燃料発生源の低減等を目標として、さまざまに開発が行われている。今後、高速増殖炉におけるMOX燃料の使用も含めて、高度化された燃料の利用が進められるが、これら核種が混合する核燃料の研究開発、品質管理等には、通常の元素分析以上の、核種を区別できる検査・分析技術が要求される。一般に、製造工程あるいは燃焼中〜後の燃料ペレット内部の非均質性を評価するには燃料ペレットを破壊する必要があるが、設備や手間、付随する廃棄物を考えると、できるだけ非破壊・非接触となる核種分布測定手法が開発されることが望ましい。これまで核分裂性核種の内部における分布を調べるには対象物を破壊せざるを得なかったが、本開発研究ではそのような非破壊の核種分布分析技術として、中性子共鳴吸収分光法(Neutron Resonance Absorption Spectroscopy, N-RAS)と計算機断層撮像法(Computer Tomography, CT)の組み合わせによる分析法を提案し、容易に建造・アクセス可能な小型加速器中性子源で利用可能なシステムとして、燃料ペレットを想定したサイズの複数核種混合系の分析に応用できる分析システムの開発を目的に、平成17年度〜19年度の3年間に渡り研究開発を実施した。ここではN-RASとCTの組み合わせによる中性子共鳴吸収分光断層撮像法をN-RAS/CT法と呼称する。中性子ビームを利用する上で加速器線源はエネルギースペクトルが得やすいといった測定上の利点やシャットダウンし易いといった安全性の面から分析システムには最適な線源である。さらにN-RASでは、その測定効率から小型の加速器を利用することも視野に入るので、価格や施設規模といった面から非常に設置しやすく、産業界からもアクセスしやすい小型加速器利用のシステム構築を目標として掲げ、北海道大学の45MeV電子線加速器を線源として研究開発を実施した。

２．研究開発成果

　本事業は大きく、(1)小型加速器に対応した中性子共鳴吸収分光器に関する研究開発、(2)45MeV電子線加速器ビームラインに関する研究開発、(3)CTスキャンシステムに関する研究開発の3項目で構成され、これらから構築した分析システムを総合的に評価した。
　このうち、「小型加速器に対応した中性子共鳴吸収分光器に関する研究開発」では、平成17年度の事業開始から3年間に渡り、N-RAS分光器本体の設計と製作、中性子共鳴吸収時の即発γ線検出システムの整備を行った。分光器本体に関しては、大型加速器中性子施設に設置されていた既存の分光器と同程度の測定効率を得ることを目標として、高感度の3組式BaF2シンチレーションプローブ18本の高密度実装と、中性子・γ線遮蔽用の鉄/ボロン/鉛から成る3層構造の分光器本体遮蔽の導入を行った(図1)。このN-RAS分光器を用いて、これまでAg, Nd, Ta, W, Cs, Sb, In, Smといった試料について単体の共鳴吸収スペクトル測定実験を行い 北大45MeV電子線加速器のような小型加速器線源で中性子共鳴吸収の測定が可能であることを実証した。これらの試料ではいずれも中性子共鳴吸収が観測され、そのピークのエネルギー位置の違いから核種同定が可能であることが確認できた。本事業で構築したN-RAS分光器は、大型加速器線源の100分の1といわれている北大加速器線源を利用しながら、既存の分光器とほぼ同程度の効率で高いS/N比を保ちながら測定できるようになり、所期の性能が得られたといえる。さらに、測定対象物(試料)に含まれる共鳴吸収核種の精確な吸収断面積や面密度を求めるため、広い温度範囲で使用できる試料恒温装置を設計・製作し、これをN-RAS分光器に設置してAg, Nd, Ta, Sb, In, Smの共鳴吸収核種について共鳴吸収スペクトルを測定した。その内、Taの測定を基に温度解析の手順を構築し、中性子パルス関数の最適化および核種の実効温度を含む共鳴吸収断面積を精確に求めるための共鳴吸収ピークフィッティングプログラムを作成し、それぞれの共鳴吸収核種のスペクトルから共鳴吸収ピークフィッティングコードのパラメータとなる中性子パルスに関する情報を抽出した。このエネルギー依存を持つ中性子パルス情報は、CT測定時の核種密度の絶対値や核種温度の測定に利用した。
　「45MeV電子線加速器ビームラインに関する研究開発」では、本事業の3年間に渡り、N-RAS/CT分析システムに適したビームラインについて構築を行った。中性子共鳴吸収分光法では、通常の中性子散乱で利用される数meV〜数百meVの低エネルギー中性子ではなく、1eV以上の熱外中性子ビームを扱うため、中性子の遮蔽やビームラインから発生するγ線が測定のノイズ源となる。このため、N-RAS分光器に適したターゲット-減速材-黒鉛反射体アセンブリーの設計・製作、真空ビームダクトの導入、可変式ビームコリメータの設置により、適切な中性子ビームの整形や遮蔽を行い測定時のS/N比を向上させた。さらに可変式ビームコリメータの運用を検討し、CTスキャン用の中性子スリットとの連動によってCTの空間分解能向上が可能であることを示した。これにより、中性子線源に十分な中性子強度があれば、さらに空間分解能をあげたスキャンを行うことが可能となった。

　平成18〜19年度に実施した「CTスキャンシステムに関する研究開発」では、CTスキャンを実施するハードウェア、断層像を再構成するソフトウェアの製作を行った上で、CT測定実験を実施した。CT測定時の試料スキャンには絞ったビームを特定の方向から試料に入射するステージが必要となるが、ここで整備されたN-RAS分光器に適応するよう、制限された空間内において中性子スリットの移動と試料の回転を遠隔制御できるCTスキャンステージを設計・製作、その駆動プログラムを整備した。さらに、スキャンにより得られた一連の部分投影スペクトルから断層像を再構成するため、少数の投影スペクトルからでも効率よく再構成可能な最尤推定-期待値最大化法によるCT解析プログラムを作成した。また、核種密度分布の絶対値測定のため、共鳴吸収ピークフィッティングコードの開発および精密化した測定を実施し、核種密度断層分布の絶対値を<10%の精度で得られるようになった。これに関しては部分投影スペクトルの統計精度を上げることで、絶対値の精度をより向上させられると期待できる。CT測定は最終的に実際のペレット径サイズである直径10mmの試料で実施し、このサイズでも小型加速器中性子源を利用して中性子CT分析が可能であることを実証した(図2)。さらに、このシステムで共鳴核種の温度を測定する実験を実施し、非接触で試料断層内の温度分布を得ることができた。

３．今後の展望

　本事業では、小型加速器中性子源を利用した中性子共鳴吸収分光法とCT法の組み合わせにより、目標としたペレットサイズ径の物体内の複数核種密度の断層分布が測定できることを示した。本手法で分析可能な元素・核種について、定性分析では概ね500eV以下に中性子共鳴吸収を持つ元素・核種(₂₃V, ₂₅Mn, ₂₇Co, さらに₂₉Cuより重い元素・核種の殆ど)が全て対象となる。量的にはその大部分で中性子ビームの照射野中に約1×10^-3〜10^-4molの核種個数があれば確認可能である。さらにCTスキャン時には部分投影スペクトル上にこれらのピークが観測されれば、定性的な核種断層分布は再構成可能で、定量的な再構成は約200eV以下に中性子共鳴吸収を持つ核種で可能となる。本事業で構築した分析法は、他の分析手法に比較すると、非破壊・非接触で核種の識別や密度・温度の断層分布測定が可能という点でユニークであり、混合燃料の均一性や混合比率の非破壊分析、燃焼過程におけるペレット内核種分布変化の追跡など、これまで不可能であった分析に応用可能と期待される。一方で、本分析手法は空間分解能や測定時間が加速器中性子線源強度に依存するため、本格的な実施には測定試料の数量・分析精度といった周辺要因に応じた適切な規模の小型加速器を導入する必要がある。