原子力システム 研究開発事業 成果報告会資料集
効果的環境負荷低減策創出の為の高性能Am含有酸化物燃料の研究
（研究代表者）田中健哉 大洗研究開発センター燃料材料試験部燃料試験課長
（再委託先）国立大学法人大阪大学
１．研究開発の背景とねらい
将来の原子力発電において多数の軽水炉と少数の高速炉の共存時期が長期間にわたることが予想される。現在の再処理工程ではNp、Am 等の放射能毒性の高いマイナーアクチニド（MA）は高レベル放射性廃棄物に含有され、環境に与える負荷が大きい。Pu の軽水炉での利用の本格化に伴い、MAの環境への影響に対する配慮が更に必要となることを考えると、環境負荷低減型核燃料サイクルシステムの構築が喫緊の課題となる。現行軽水炉の核燃料サイクルとの技術的整合性を重視した高速炉を用いたMA リサイクルシステムを実現することにより、開発コスト及び開発期間の面で合理性を有するMA 燃焼（利用）が可能となり、先の課題を解決可能である。
使用済み燃料中のMA のうちNp は、現有サイクル技術を利用して全量をPu と共抽出し、Np 含有MOX 燃料に加工して高速炉燃料としてリサイクルできる。これは経済合理性に優れる方式である。残るAm 及びCm のリサイクルについては、まだ、最適概念を検討している段階にある。しかし、現行の湿式法を基本とした再処理においてPu-Np を抽出した残りの溶液から微量のCm を含むAm（以下単に「Am」と称す）を分離する技術の成立性が得られている。このAm を酸化物燃料中に高い濃度で含有させて、少数の燃料体で大量のAm を集中的に高速炉で燃焼させるリサイクル概念を実現できれば、MA 燃料製造システムを小規模とできる等の特徴を持った、経済合理性を有するMA リサイクルシステムを構築できる。
即ち、高濃度Am 含有酸化物燃料の製造技術確立がMA リサイクル燃料システム実用化上の枢要課題である。
図1 経済合理性を有するMAリサイクル燃料システム概念図
そこで本事業では、以下のシステムの実現を目指すこととした。まず、燃料形態は軽水炉等で多用されているペレット型燃料とする。高い放射能の原料の取扱いを考慮して遠隔製造施設で燃料製造を行い、微粉飛散防止の観点から燃料原料粉は造粒する。高濃度にAm を含有する酸化物燃料では熱伝導度等の燃料物性の劣化が生じるため、物性改善のための助剤を燃料原料粉に混合して焼結し、ペレット燃料に加工する。この高性能Am 含有酸化物ペレット燃料で構成する集合体複数体を、通常のドライバー燃料集合体と同様に、高速炉の炉心領域に装荷し、高速中性子を効果的に利用してAm を燃焼する。これは、高速炉全盛期において、高速炉からのMA を合理的にリサイクルするシステムにも適用可能である。図1 に経済合理性を有するMA リサイクル燃料システムの概念図を示す1)。
具体的な研究課題については、図１のMAリサイクル燃料システムの枢要要素技術である、Am含有に伴う性能劣化を補償した高性能Am含有酸化物燃料製造技術の研究開発、並びに、本システムの経済合理性の定量的評価とし、以下を本事業期間中の目標として設定した。
①MAリサイクル燃料システムのシステム構成とシステムコストの評価を行うこと。（合理的MAリサイクル燃料システムの概念検討）
②現行の核燃料サイクルシステムと整合する効率的なMA燃焼のための、MOX及びUO2を燃料母材とするAmの高濃度添加技術の工学的成立性を確認すること。（高濃度Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発）
③高性能Am含有酸化物燃料開発の中核をなす熱伝導度改善及び酸素ポテンシャル制御技術の工学的成立性を確認すること。（高性能Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発、及び高性能添加材の開発）
④高性能Am含有酸化物燃料製造のための合理的な遠隔製造技術の見通しを得ること。（合理的遠隔製造工程の開発）
２．研究開発成果
図2 燃料装荷パターン
２−１．合理的MAリサイクル燃料システムの概念検討1,2,6,8)
環境負荷低減性等に優れたMAリサイクル燃料システムを早期に達成するためには、経済合理性を有するとともに、技術的成立見通しの高い枢要技術に基づく、リサイクルシステム開発が不可欠である。従って、MA燃焼処分システムに整合する高速炉仕様の創出及びMAリサイクル燃料システムの経済性評価を目的としている。
上記目的のため、高速炉仕様の創出に関しては、Np添加MOX燃料集合体で構成する内側炉心と外側炉心の間にAm10〜20 wt%含有MOX燃料集合体をリング状に装荷する炉心構成（図2）に対し、炉心設計成立性の検討を行った。即ち、Np-MOX燃料及びAm-MOX燃料の燃料交換パターン、冷却材流量配分計画、Am-MOX燃料の健全性を確保できる燃料ピン径、被覆管肉厚等の仕様を具体化した。この仕様において、実用化研究開発（FaCT）と同等のMAの核変換等の炉心性能を発揮できる見通しを得た。
MAリサイクル燃料システムの経済性評価に関しては、燃料製造コスト評価及びサイクルコスト評価を行い、MAリサイクル燃料システム導入に係るコスト増はMAをリサイクルしないLWRサイクルに比べ、顕著なものではないことを示した。また、廃棄物処理に関しては、高レベル廃棄物ガラス固化体発生量の大幅な削減効果が見込まれることから、MAリサイクル燃料システム導入によっても、MA燃料サイクル全体としての経済性が顕著に損なわれることはないとの見通しを得た。現在は、これらの評価について更に詳細な解析を行っており、当初予定通りに研究開発を進めている。
図3 UO2ペレットの熱伝導率
２−２．高濃度Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発3,4,9,10)
高濃度のAmをペレット中に含有させると、焼結特性等の燃料製造性が複雑に変化することが判明している。これに対応できる製造技術開発が目的である。加えて、燃料の熱設計に反映できるよう、Am含有による燃料の物性変化を把握することも目的としている。
上記目的のため、グローブボックス内設置型のレーザフラッシュ方式による簡易遮蔽型熱伝導率測定装置（最高試験温度：約2,000℃）を開発し、標準試料、模擬試料及び核燃料物質(UO2)の熱伝導度評価試験を行って測定精度を検証した（図3）。また、Am含有酸化物燃料の製造技術開発のため、海外から調達したAm酸化物粉末を用いて2,000ppmのH2Oを含んだ5%H2-Arガス気流中で約10%Am含有MOXペレット焼結試験（焼結温度1,700℃、保持時間3hr）を行い、外観も健全で密度92%TDの焼結体が得られることを確認した。現在は、焼結試験の拡充実施や、焼結後試料の熱伝導率測定試験準備を行っており、当初予定通りに研究開発を進めている。
写真1 ホットプレス装置
２−３．高性能Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発4,5)
Amを高濃度に含有する酸化物燃料では熱伝導度の低下が生じ、また、酸素ポテンシャルの制御が必要となる。照射時燃料健全性確保や燃料性能向上のためにはこれら物性変化を改善することが必要である。これを実現できる製造技術開発が目的である。
上記目的のため、候補技術である金属Uと金属Moを添加する手法の技術的成立性確認用の金属U及びMo添加UO2 粉末焼結試験を行い、金属Moを混合添加する場合には粒度が充分に小さいものを使用することで、良好な焼結体を製造できる見通しを得た。また、Am含有粉末の焼結試験に必要となるGB内設置型ホットプレス焼結装置を開発した（写真1）。この他、計算科学的手法の活用を目指して、有限要素法を用いた金属顆粒添加材添加焼結体の熱伝導度評価モデルの構築も行っており、当初予定通りに研究開発を進めている。
２−４．高性能添加材の開発7)
本研究では、金属U、金属Mo顆粒を、それぞれ燃料原料粉に混合して燃料特性改善を図るとしているが、複数の添加材を燃料に均質に添加するためには精密制御型の混合工程が必要となり、量産を考えると製造工程上の負荷が小さくない。これを改善できる合金型添加材の成立性解明が目的である。
上記目的のため、候補合金の設計検討、試作試験、及び酸化特性評価試験を行い、Mo-Zr 合金が有望であることを見出した。現在は、Mo-Zr合金添加時の燃料の熱的性質を明らかにするため、Mo-Zr合金添加UO2焼結体の熱伝導度測定試験を準備しており、当初予定通りに研究開発を進めている。
写真2 UO2造粒物外観
右：押出造粒法
左：転動造粒法
(いずれも650〜800μｍ)
２−５．合理的遠隔製造工程の開発11)
高MA含有燃料の量産規模の製造は遠隔製造施設で行う必要があることから、粉末の飛散防止やペレット製造時の遠隔取扱い性改善が必要となる。このための燃料原料粉造粒方法を開発することと、製造工程を創出することが目的である。
上記目的のため、遠隔製造に適する転動造粒法と押出造粒法について、UO2 粉末を用いた造粒（写真2）・焼結試験を行い、転動造粒物と押出造粒物に焼結特性の差は無く、両造粒物ともに、従来法で調製した造粒粉と同様の組織を有する焼結体を得られる見通しを得た。現在は、造粒・焼結試験を拡充実施しており、当初予定通りに研究開発を進めている。
３．今後の展望
３−１．合理的MAリサイクル燃料システムの概念検討
概略評価結果に基づく詳細解析へと移行し、炉心設計・燃料設計・燃料装荷パターンに関する横断的な解析を行い、MAリサイクル燃料システムに整合する高速炉の仕様を明らかにする。
３−２．高濃度Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発
海外から調達したAm酸化物粉末を用いて、高濃度Am含有酸化物燃料の製造試験及び物性試験を行い、燃料製造方法の詳細を明らかにする。また、GB内簡易遮蔽型熱伝導率測定装置を用いて燃料の熱設計上重要である熱伝導率、並びに、既存の装置を用いて熱及び機械設計上重要である酸素ポテンシャルを測定し、計算科学的手法による物性評価結果も活用しながら、Am含有による燃料の物性変化を明らかにする。
３−３．高性能Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発
金属U及び金属Moを添加したUO2ペレット、MOXペレットの製造試験結果に基づき、U・Mo添加Am含有UO2ペレット、U・Mo添加Am含有MOXペレットの製造試験、物性試験を行う。計算科学的手法による物性評価結果も活用しながら添加材による燃料性能改善効果並びに同技術の工学的成立性を確認し、燃料製造方法の詳細を明らかにする。
３−４．高性能添加材の開発
試作試験及び物性試験結果に基づき、酸素ポテンシャル制御並びに高熱伝導率化の両機能を達成できる合金型の高性能添加材候補材を絞り込み、本概念の技術的成立性を明らかにする。
３−５．合理的遠隔製造工程の開発
転動造粒装置及び押出造粒装置を用いたUO2粉末の造粒試験及び造粒物の焼結試験結果に基づき、原料粉末の飛散防止やペレット製造時の遠隔取扱い性の観点から適切な造粒方式を明らかにする。その造粒方式について詳細なUO2粉末造粒試験を実施し、合理的遠隔製造工程概念の技術的成立性を明らかにする。
３−６．総合評価
最終年度に焼結試験、物性試験を実施して高性能高濃度Am含有酸化物燃料（Am含有率15wt.%程度）製造技術の工学的成立性を確認する。また、最終年度に造粒試験を実施して、合理的遠隔製造工程の実現性見通しを確認する。並びに、最終年度に解析評価を実施して、MAリサイクル燃料システムのシステム構成とシステムコストをそれぞれ定量的に評価する。これらにより、MAリサイクル燃料システムの実現性を明らかにする。
４．参考文献
1)Kenya TANAKA, et.al. “Rational MA Recycling Concept Based on Innovative Oxide Fuel with High Am Content”GLOBAL 2007, Boise, Idaho, USA
2)Shigeo OHKI et.al. “An Effective Loading Method of Americium Targets in Fast Reactors” GLOBAL 2007, Boise, Idaho, USA
3)田中健哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発(Ｉ)燃料開発計画及びMAリサイクル概念の検討」、原子力学会2006年秋の大会
4)廣沢孝志ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発(II）雰囲気制御型レーザフラッシュ式熱伝導率測定装置の設計」原子力学会2006年秋の大会
5)石井徹哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発(III)金属U添加酸化物燃料の製造性に関する基礎的検討」、原子力学会2006年秋の大会
6)田中健哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-2(Ｉ)燃料開発計画及びMAリサイクル概念の検討(2)」、原子力学会2007年秋の大会
7)佐藤勇ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-2(II）雰囲気制御型レーザフラッシュ式熱伝導率測定装置の設計製作及び性能検証」、原子力学会2007年秋の大会
8)黒崎健ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-2(III)計算科学的手法によるAm含有酸化物燃料の物性評価」、原子力学会2007年秋の大会
9)石井徹哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-2(IV)Am含有酸化物燃料の製造技術開発」、原子力学会2007年秋の大会
10)田中健哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-3(Ｉ)燃料開発計画及びMAリサイクル概念の検討(3)」、原子力学会2008年春の年会
11)石井徹哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-3(II)Am含有酸化物燃料の製造技術開発(2)」、原子力学会2008年春の年会
12)田中健哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-4(Ｉ)研究開発の中間まとめ」、原子力学会2008年秋の大会
13)吉持宏ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-4(II)高濃度Am含有MOX燃料の製造技術開発(1)」、原子力学会2008年秋の大会
14)廣沢孝志ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-4(III)レーザフラッシュ法による酸化物燃料の高温比熱容量、熱拡散率同時測定」、原子力学会2008年秋の大会
15)石井徹哉ら、「高性能Am含有酸化物燃料の開発-4(IV)Am含有酸化物燃料の製造技術開発(3)」、原子力学会2008年秋の大会
