原子力システム 研究開発事業 成果報告会資料集
高強度パルス中性子源を用いた革新的原子炉用核データの研究開発
（研究代表者）鬼柳善明 北海道大学大学院工学研究科 教授
（再委託先）国立大学法人東京工業大学、独立行政法人日本原子力研究開発機構、
国立大学法人東北大学、国立大学法人京都大学、国立大学法人名古屋大学、
学校法人甲南学園、独立行政法人産業技術総合研究所
１．研究開発の背景とねらい
マイナーアクチニド（MA）を含む革新的高速炉システム技術の原子炉設計や安全性評価のためには、MA核種等の高精度核データが不可欠である。本事業では、世界最高強度パルス中性子源等を用いてCm同位体と長寿命核分裂生成物（LLFP）等の核データ測定を行うとともに、信頼性の高い感度解析コードシステムを開発し、MAを含む革新的高速炉システムの設計に資することを目的とする。そのため、大強度陽子加速器施設（J-PARC）の物質生命科学実験施設（MLF）に中性子核反応実験用ビームライン（BL04）を製作し、ここに中性子捕獲実験装置等を設置して、MA（Cm同位体）とLLFPの中性子捕獲断面積を高精度で測定する。また、京大施設等を利用して、核分裂断面積を含む補完中性子核データ及び崩壊核データを取得する。さらに核データ評価、感度解析システムを構築するとともにベンチマーク計算を行う。以上により、革新的原子炉開発における核計算等の信頼性を高め、合理的な核設計、裕度の適正化による安全性及び経済性の向上に資する。
２．研究開発成果
２．１ J-PARCにおける実験
図１ 設置したビームライン遮蔽体を下流側から撮った写真。
（１）ビームライン製作
平成１９年度はビームラインの中流部分、下流部分、及びビーム軸近傍の基本遮蔽体と上流部分追加遮蔽体を製作・設置した。これにより、ビームラインの基本的な遮蔽体が完成した。この写真を図１に示す。図中のビームストッパ最下流面は中性子源から35.5mの距離である。ビーム出力1MWにおいても、遮蔽体外側の放射線線量がJ-PARCの規制値以下になるように設計されている。
また、中性子輸送システムとしてはT0チョッパー、中性子フィルター装置、ダブルディスクチョッパーを既設の上流部分基本遮蔽体内に設置し、さらに、ロータリーコリメータを中流部分基本遮蔽体の上流側に設置した。さらに、検出器からの信号ケーブル引き回し等の詳細設計・実施を行った。図１のビームストッパの上部に見えるケーブル類等はこれの一部である。
（２）全立体角Geスペクトロメータの高性能化
J-PARCでの中性子捕獲断面積測定に適用するため、全立体角Geスペクトロメータの高性能化として、小型冷却式ゲルマニウム検出器の整備、BGO検出器の整備、検出器架台の整備、検出器シールドの整備、サンプルチェンジャーの整備、及び高速データ収集システムの整備を進めるとともに、これら機器各要素の性能試験を個々に実施し、適正に動作することを確認した。BGO検出器については、スペクトロメータの高性能化に反映させるための検出器を製作中である。高速データ収集システムの整備については、高速データ収集ボードの残り５台のうち４台を製作中である。また、既存の全立体角Geスペクトロメータの性能試験として、MA領域核種であるU-238の中性子捕獲反応における即発ガンマ線の測定に適用した結果、各中性子共鳴に離散的なガンマ線を観測できることを確認した。今後、平成２０年度に詳細な解析を進め、平成２１年度よりJ-PARCにおいて実施予定の、高性能化された全立体角Geスペクトロメータを用いた中性子捕獲断面積測定研究に、得られた知見を反映させる予定である。
（１）中性子捕獲補完実験
大立体角検出器を用いてガンマ線を検出して中性子捕獲断面積を決定する際には、即発ガンマ線の多重度の情報やその基礎となる核準位の情報が重要となる。そこで、原子力機構研究炉JRR-3からの中性子を用いて捕獲即発ガンマ線測定を高精度で行うために、ゲルマニウム検出器用のバックキャッチャーBGO検出器を整備し、即発ガンマ線実験装置の高性能化を実施した。また、J-PARCにおけるTOF実験でのバックグラウンドとして予測される、Ge検出器中のGe結晶での中性子捕獲に起因するガンマ線を詳細に調べるために、Ge同位体の即発ガンマ線データを取得し、既存データベースの検証を行った。さらに、N-14、Cl-34 、及びS-33を対象として、中性子捕獲反応により放出された即発ガンマ線のデータから核準位を構築する手法の開発を行った。平成２０年度には、Pd等の安定同位体試料を用いた即発ガンマ線実験を行う予定である。
（２）逆反応による中性子捕獲断面積実験
サンプル入手が困難なSe-79や高純度サンプル入手が困難なZr-93,Pd-107の中性子捕獲断面積実験のために、産業技術総合研究所のレーザー逆コンプトン光発生装置を用いて、以下の項目を実施することで光核反応実験を行った。
・レーザー逆コンプトン光の発生と発生装置の改良 平成１９年度の試験では、蓄積電流は平均235mA、変動約4.9%と安定しており、これに外部レーザー光を照射してレーザー逆コンプトン光を発生・供給することにより期待された成果を得ることができた。また発生装置の改良を行った結果、リニアック電子ビームのエネルギー広がりを低減できた。この成果は平成２０年度の光核反応実験に反映させる予定である。
・逆コンプトン光エネルギー分布測定・データ解析 光核反応実験において、光核実験装置を用いた逆コンプトン光エネルギー分布測定及びSe-80等のデータ解析を行った。その結果、光核実験装置によりレーザー逆コンプトン光エネルギー分布が高精度で計測できることを実証するとともに、エネルギー分布の時間変化による光核反応実験への影響を定量的に導出した。レーザー逆コンプトン光エネルギーの最大値を変化させ、各エネルギーでSe-80の光核反応断面積データを導出した。また、Se-76,78について、粉末冶金的手法によりペレット形状のサンプルを作製し、これらを用いて光核反応断面積の予備測定試験を実施した。得られたデータの予備解析結果より、平成２０年度の本実験を実施できる見通しを得た。
・光核反応中性子測定・データ解析 光核反応実験において、光核反応中性子測定及びZr-96等のデータ解析を行った。高効率中性子検出器を用いて光核反応からの中性子の数およびエネルギースペクトルを測定し、Zr-96とPd-108の光中性子断面積を、それぞれレーザー逆コンプトンガンマ線平均エネルギーで8点と6点にて導出した。Zr-96光中性子断面積の導出に際しては、同位体不純物であるZr-90,91,92,94から発生する中性子を実験的に差し引いた。光中性子断面積に対するガンマ線のエネルギー広がりの効果をテイラー展開法で補正した。また、Pd-106の予備データを取得し予備解析を行なった結果、平成２０年度の本実験を実施できる見通しを得た。
これまでの成果により、中性子捕獲反応の逆反応過程である光核反応断面積の測定技術を高度化し、Se-80, Zr-96等のデータ取得に適用した。今後、系統的なデータを取得し、これを中性子捕獲断面積の予測精度向上に反映させる予定である。
図２ Zr-96の301eV共鳴に対する中性子捕獲ガンマ線波高スペクトル。
（３）LLFP核種の中性子捕獲断面積測定
LLFP及び不純物として含まれる安定同位体核種に対する中性子捕獲断面積の補完的データの取得を目的として、平成１９年度までに、(1)全吸収型BGO検出器を用いたPd同位体の中性子捕獲断面積測定、(2)全立体角Geスペクトロメータを用いたI-129及びPd同位体に対する補完的捕獲データの取得を、京大炉ライナックを用いて行ってきた。
平成１９年度は、全吸収型BGO検出器を用いてPd-105,106,108に対する中性子捕獲断面積を0.005eVから40keVのエネルギー領域で取得した。さらに、全立体角Geスペクトロメータを用いて、I-129及びPd同位体に対する中性子捕獲ガンマ線波高スペクトルを取得することにより、捕獲断面積測定への基底遷移法の適用に関する知見を得た。
平成２０年度は、Zr-93及びZr-96の測定を、全立体角Geスペクトロメータを用いて行った。Zr-96の301eV共鳴にゲートをかけて中性子捕獲ガンマ線波高スペクトルを取得し、図２に示すように一次遷移、基底遷移ガンマ線ピークを観測することができた。
図３ 237Np(n,f)の断面積。
（４）核分裂実験
MAの中性子核分裂断面積の取得、及び荷電粒子や光誘起核分裂における質量収率の取得を目的として、平成１９年度までに、(1)核分裂片検出器と検出ガス供給システムの設計・製作、及び性能試験、(2)Cf-252自発核分裂線源の作成、(3)核分裂実験用回路系の整備、(4)質量収率測定用のガンマ線自動測定装置の設計・開発及び性能試験を行ってきた。
平成１９年度は、核分裂片検出器の開発試験を行い、核分裂片とα粒子の良好な粒子識別能力を有することを確認した。Np-237等を用いた予備実験では、検出器の材質等の検討を行い改善した。また、中性子発生用標的を水冷システムに改良し、従来の約3倍の中性子ビームを用いた実験が可能になった。また、Th-232等の光誘起核分裂質量分布の測定を行った。
平成２０年度は、改良した検出器を用いNp-237の中性子核分裂断面積測定を行った（図３）。過去の測定データと比較し、概ね一致する結果が得られた。
（５）崩壊核データ測定
崩壊核データ実験では、原子力機構のU-238の陽子誘起核分裂生成物の崩壊核データとして、特にその崩壊エネルギーを測定している。加速器に附置したオンライン同位体分離装置を用いて核分裂生成物を質量分離し、本事業で製作した崩壊核データ実験装置およびデータ収集系を用いて測定した。未測定核種の崩壊エネルギーを精度良く決定するためには、良い精度で測定されている核種の崩壊エネルギーを測定し解析方法を検証する必要がある。平成１９年度には質量数90および150近傍の核種（Rb-88、Y-92〜95等）で崩壊エネルギーが3〜5.5MeV程度までの崩壊エネルギーを測定した。平成２０年度現在までに6〜10MeVまでの崩壊エネルギーを持つ核種（Rb-91,92、Cs-140,141等）を測定し、現在、詳しい解析を行っている。このことによって、半減期が数秒で10MeV程度までの崩壊エネルギーを本装置で決定することが可能になる。最近報告された新同位元素の1つであるEu-162の崩壊エネルギーも解析中である。
高精度な核データ測定に資するためのサンプル整備を目的とし、Cm同位体、LLFP核種に対して高品質な同位体濃縮サンプルを整備し、分析試験を実施してきた。平成１９年度は中性子捕獲実験に供するためのCm-246及びZr-93サンプルの整備及び分析試験を実施した。分析試験の結果、サンプル中に含まれる不純物に関するデータを取得した。平成２０年度は核分裂実験に供するためのMA核種サンプルに対し、化学精製を行うことによりサンプルの高純度化を行う予定である。
２．４ 核データ評価、感度解析システムの構築及びベンチマーク計算
図４ Pd-105の捕獲断面積。
図５ 共分散データ可視化の例。
平成１９年度から本事業で測定された断面積データの評価を実施している。Pd同位体の評価を実施し、評価済核データファイルの形式でまとめた。図４にその一例を示す。感度解析システムについては１９年度に熱中性子体系のデータを追加し、高速炉、熱中性子炉体系両者について、断面積の変化による核特性の変化が簡便に得られるようになった。また、微分データの共分散処理を行ない、三次元表示を可能にした。図５に示すのは可視化された共分散データの一例である。さらに、国際臨界安全ベンチマーク問題やMOX燃料を対象としたベンチマーク計算を実施した。２０年度も測定データの評価、感度解析システムの整備、ベンチマーク計算の実施を予定している。ベンチマーク計算の結果は、漸次感度解析システムに取入れられ、様々な原子炉体系で核データの影響把握が容易に行えるようにする予定である。
３．今後の展望
J-PARCにおける基本遮蔽体の設置が平成19年度に終了した。初中性子ビームが平成２０年度５月に供給されて以来、本事業のビームラインにおいても中性子強度、エネルギースペクトル、空間分布などについて測定が進められている。平成２１年度はJ-PARCにおいて、現在整備を進めている測定装置を用いて、MAやLLFPの中性子捕獲断面積の測定を行う予定である。他の事業項目についても当初の計画に沿って順調に研究を進行している。
