原子力システム研究開発事業及び原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ　成果報告会資料集

ゲル状中性子遮へい樹脂材の高耐熱化に関する研究開発

１．研究開発の背景とねらい

　革新的原子炉では、可搬型への転用が可能な追加遮へい対策として、将来予想される敷地境界の更なる線量低減に対し、原子炉圧力容器周辺や配管部などの複雑形状部への設置が可能な追加型遮へい材料の使用が有効である。本事業では、従来の耐熱中性子遮へい樹脂材では難しかった複雑かつ狭隘部に適用可能なゲル状中性子遮へい樹脂材を開発することを目的とする。

２．研究開発成果

　本事業は、平成19年度から3カ年計画で実施した。以下にこれまでの成果について記載する。
　本研究開発では、これまでの中性子遮へい樹脂材の開発課程を考慮し、複雑形状部に適用可能なゲル状中性子遮へい樹脂材(目標耐熱温度：250℃)を開発する。年度別の中性子遮へい樹脂材の製作方法を図1に示す。開発樹脂材の適用箇所については、図2に示すように、軽水炉とは異なる燃料交換の特殊性から遮へい構造の簡素化が要求される高速炉の上蓋周辺の追加遮へい材と配管周囲のストリーミング防止策（シール材）の追加遮へい材を想定している。

(1)ゲル状中性子遮へい樹脂材に関する研究開発

　耐熱性を有する中性子遮へい樹脂材の耐熱温度（研究開発前の到達温度：213℃）から、本研究開発において、樹脂母材の改良と適切な硬化材を選択したことにより、全ての試作品について耐熱温度の改善（250℃以上）がみられた¹⁾。また、耐熱性を有する中性子遮へい樹脂材として、初めて可とう化に成功した点については、副次的に得られた成果といえる。実施してきた硬質ゲル（加熱成型と常温(25℃±10℃)成型）^1),4)、可とうゲル（常温成型）⁴⁾の製作試験片を図3に示す。

　上記に加え、樹脂母材の反応速度論に基づく高温環境下における中性子遮へい樹脂材の寿命評価方法を考案した。樹脂材の温度を変数として樹脂材の重量減少率に対してワイブル分布を適用し、長期間の昇温脱ガス試験 (温度:120℃,150℃,180℃)から得られたデータにおける劣化特性を明らかにするとともに、その後、反応速度論から導出されるアレニウスモデルによる温度(T)と寿命(k(t)))の関係を示す次式から、昇温脱ガス試験の各温度から得られた劣化特性データについてアレニウスプロットを適用する方法である⁶⁾。

(2)中性子遮へい性能に関する試験

　中性子遮へい性能の向上には、水素元素の含有量の多さが重要であるが¹⁾、一般的に、耐熱性の向上とともに水素元素の含有量が少なくなることがこれまでの研究開発の知見であった³⁾。本研究開発により、樹脂母材の改良を行った結果（硬化材の適切な選択を含む）、中性子遮へい性能が代表的な中性子遮へい樹脂材であるポリエチレンと同程度となることを試験、解析結果により確認した⁵⁾。

(3)遮へい樹脂材の耐久性に関する試験

　硬質樹脂材と可とう樹脂材の中性子照射試験は、JRR-3気送照射設備（PN-1）にて実施した。JRR-3における中性子照射については、繰り返し照射が不可のため、中性子フルエンス量を考慮し、照射時間をそれぞれ20秒、60秒、120秒と180秒とした。また、照射中の樹脂材の温度を把握するため、JRR-3での中性子照射実績に基づいた核計算を汎用中性子輸送計算コード（ANISN-JR）により実施した。
　中性子照射時間を変数として、耐放射線性試験結果（硬質樹脂）をまとめると、照射時間20秒では、外観変化はなかった。照射時間60秒では、樹脂材の表面が変色していることを確認し、照射時間120秒と180秒では、樹脂材が溶融した。これについては、加速試験のため、想定している中性子束より7桁高い中性子照射を実施したためである。PN-1における樹脂材の温度を推定した結果を図4に示す。
　革新的原子炉（高速炉）では、定期点検の実施目安期間を26ヵ月と想定しており、樹脂材の適用条件が中性子フルエンス6.7×10¹⁵ n/cm²（目標値：中性子束：〜1.0×10⁸ n/cm²sec）であることを考慮すると、照射時間20秒間で、熱中性子フルエンスが7.2×10¹⁵ n/cm² (総中性子束：3.7×10¹⁴ n/cm²sec、熱中性子束：3.6×10¹⁴ n/cm²sec)となる。この値は革新的原子炉における樹脂材の適用条件である中性子フルエンス6.7×10¹⁵ n/cm²より大きく、開発樹脂材は当初目的とした耐放射線性能を有することを確認した。
　革新的原子炉においても熱中性子フルエンスが高い箇所での使用については、中性子吸収物質による発熱量低減（（n,α）反応低減）のために樹脂母材への添加量を予め検討（指標作成）する必要性がJRR-3を用いた耐放射線性試験により明らかとなった⁷⁾。

(4)まとめ

　革新的原子力システムの追加型の中性子遮へい対策として、複雑かつ狭隘部に適用可能な耐熱性、軽量性及び成形自由度に優れている耐熱型中性子遮へい材の開発に成功した。

３．今後の展望

(1) 可とう型ガンマ線遮へい樹脂材の製作

　革新的原子力システムにおけるメンテナンス時に使用することを想定している。技術的実現性については、これまでの製作技術である樹脂母材と密度の小さい中性子吸収物質による中性子遮へい材製作の製作技術を応用し、樹脂母材固有の化学的特性を利用することにより密度の高い金属との混練製作時の均質性に関する技術開発を必要とする。

４．参考文献

1) A.M. Sukegawa, K. Okuno, S. Sakurai, “High-Heat-Resistant Neutron Shielding Resin”, Nuclear Technology, Vol.168 (2009) 553-558

2)奥野功一他、“中性子遮へい用樹脂材の高耐熱化に関する研究(1)”、原子力学会2008秋の大会

3)奥野功一他、“耐熱中性子遮へい樹脂材の水分減少に伴う遮蔽性能への影響“、原子力学会2009春の年会

4)穴山義正他、”耐熱中性子遮へい用樹脂材の可撓化”、原子力学会2009春の年会

5)浅見光史他、“耐熱性のある中性子遮蔽樹脂材の遮蔽性能評価”、原子力学会2009秋の大会

6)助川篤彦他、“耐熱性を有する中性子遮へい樹脂材の寿命評価(1)”、原子力学会2010春の年会

7)助川篤彦他、“耐熱性を有する中性子遮へい樹脂材の寿命評価(2)”、原子力学会2010秋の大会