原子力システム研究開発事業及び原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ　成果報告会資料集

レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究

１．研究開発の背景とねらい

　化学的に活性であるナトリウム（Na）を冷却材に用いる高速炉の冷却材は低圧なため、配管等に亀裂が生じた場合、大規模な破断に至る前にNaの微小漏えいを早期の段階で検知できれば、速やかに原子炉を停止して対策を講じることが可能であり、軽水炉の緊急炉心冷却装置に相当する工学的安全施設を必要としない。日本原子力研究開発機構が設計している高速増殖炉実証炉（JSFR: Japan Sodium-cooled Fast Reactor）では、プラントの大型化に伴って原子炉容器とガードベッセルの空間容積が増大するとともに、酸素濃度の低い窒素（N₂）ガスで満たされるため、漏えいしたNaが酸素等と反応して生成するNaエアロゾルの濃度が低下し、現行のNa漏えい検出器の性能である100 ppbより3桁の検出感度向上が要求されている。しかし、Naイオン化式検出器、放射線イオン化式検出器等の現行のNa漏えい検出器は、原理的にNaエアロゾルを検出するため、高感度化が達成できても、1次冷却系配管の間隙部等のN₂ガス中に含まれるNaが漏えい検知の検出下限に影響を与える。そこで、高速炉の1次冷却材Naの中性子核反応により生成した放射化Na（²²Na）を高感度で検出する手法を開発する。これに加えて、安定同位体（²³Na）を検出対象として、二重管構造となっている1次冷却系配管の間隙部の²³Na濃度を測定し、そのバックグラウンドレベルからの変動を監視することにより、Na漏えいを検知する手法も提案する。

２．研究開発成果

　レーザ共鳴イオン化質量分析法（RIMS: Laser Resonance Ionization Mass Spectrometry）は、微量元素の同位体分析に有望である。本研究では、RIMSをNa漏えい検知に適用する^[1]ことにより現行のNa漏えい検出器より検出感度を3桁高めることを目標として、RIMSを適用したNa漏えい検出装置を設計・製作し、²²Na試料を用いて分析試験を行い、²³Na及び²²Naの検出性能を評価した。また、将来の実用化段階の高速炉プラントへの適用性を評価し、今後の課題を摘出した。

（1）Na漏えい検出用RIMS装置の設計・製作

　1次冷却材中の²²Na個数は²³Naより約10桁小さい。極微量の²²Naを感度良く検出するため、各検出過程におけるNa原子の損失を低減させるよう設計したNa漏えい検出用RIMS装置を製作した^[2]。装置の構成を図1に示す。Naエアロゾルをエアロダイナミックレンズ（AL: Aerodynamic Lens）を介してイオン化チャンバへ導入し、一定時間エアロゾル集積板の表面に蓄積する。ALはオリフィスを9段連ねた構造を有し、大気圧中のエアロゾルを直径約3mmの流れに収束させて約10^-3Paの真空チャンバへ導入する^[3,4]。このエアロゾルを集積板で捕集し、原子化用レーザを照射してレーザアブレーションによりNaエアロゾルを間欠的に単原子化する。生成したNa原子に光パラメトリック発振によりNaが共鳴励起する波長に調節したレーザを照射してNa原子を選択的にイオン化し、飛行時間型質量分析計で同位体別に検出する。共鳴イオン法については、図1に記載した2 種類のイオン化機構を候補とするが、実験で高いイオン化率が得られている②（1 光子でイオン化ポテンシャルに近いRydberg 準位まで励起して電場でイオン化する機構）が有力であることがわかった^[4,5]。

図1　Na 漏えい検出用RIMS 装置の構成

（2）Na エアロゾルの検出性能

図2　²²Na/²³Na 濃度比とイオン信号量の比との関係

　高速炉の1 次冷却系から漏えいした²²Na は²³Na に対して約10 桁濃度が低く、極微量の²²Na を²³Na と分離して検出する必要がある。²³Na エアロゾルを用いて²³Na の検出下限値を評価し^[6]、²²Na/²³Na 濃度比を変えたNaCl 含浸試料を用いて²²Na の検出性能を評価した。
　性能評価に先立ち、①原子化用レーザ出力、②原子化用レーザ照射から共鳴イオン化用レーザ照射までの遅延時間、③集積板とレーザ照射位置との距離、④飛行時間型質量分析計（TOFMS: Timeof Flight Mass Spectrometer）の加速電圧を印加するタイミングに着目し、Na の検出効率及び質量分解能を考慮して最適化を行った。上記の最適化により²³Na イオン信号量を約3 倍に増加させることができ、m/z=22 領域に漏れてくる²³Na イオン信号の割合を約1/8 に抑制した。
　濃度2.6 ppt（100 秒集積換算）の²³Na エアロゾル試料を用いて20 回繰り返し測定を行い、²³Naの検出下限値0.1 ppt を得た。集積板の洗浄を工夫した効果もあり、パラメータ最適化前の評価値である約1.8 ppt から大幅に改善した。
　²²Na 線源を用いて²²Na/²³Na 濃度比の異なる4 種類（1/1010, 1/1880, 1/4530, 1/9730）のNaCl 含浸試料を作製し、²²Na と²³Na のイオン信号量を測定した。その結果、図2 に示すとおり、²²Na/²³Na 濃度比とイオン信号量の比との間に直線関係が得られた。直線の傾きが1 より小さくなっているが、試験時における²³Na 由来のバックグラウンド信号が主要因と考えられる。²²Na 信号のピーク値とバックグラウンドレベルから、図3に示すように、検出可能な²²Na の含有比率は²²Na/²³Na=10-4 程度であり、²²Na 信号のピーク高さがm/z=22 領域のバックグラウンドと同程度になった。²³Na より濃度が約10 桁低い「常陽」1 次冷却系Na 中の²²Na を検出するためには、①TOFMS へのマスゲート追加、②TOFMS のイオン飛行距離の増加、③²³Na イオンの速度や軌道のばらつきの抑制による同位体選択性の向上、④エアロダイナミックレンズの大口径化や複数本化による検出感度向上、等の課題を解決する必要があることがわかった。

図3　²²Na 線源の質量スペクトル（²²Na/²³Na 濃度比:1/9730）

（3）高速炉プラントへの適用性

図4　「常陽」1 次冷却系の二重配管間隙部のNa 濃度測定体系

　前述の結果を受けて、²³Na の検出によるNa 漏えい検知の実現性について検討した。JSFR では、Na の化学的活性から1 次冷却系配管は二重配管構造とし、その間隙をN₂ガス雰囲気とする設計であり、漏えいしたNa はこのN₂ガス中に移行する。そこで、バックグラウンドとなる二重配管の間隙部におけるN₂ガス中のNa 濃度を評価するとともに、高速炉プラントへのRIMS の適用性を検討した。
　高速実験炉「常陽」の1 次冷却系配管はJSFR の設計と同様に二重配管であり、間隙部はN₂ガスで満たされている。図4 に示すように、そのN₂ガスをフィルタに通気させてN₂ ガス中の微粒子を捕集した。フィルタに付着した²³Na を化学分析で定量した結果、バックグラウンドの²³Na 濃度として9 ppt 以下の測定値を得た。この結果から、²³Na 検出下限値が0.1ppt であるRIMS を用いて²³Na 濃度の推移を監視することにより、その変動を考慮しても数十pptのNa漏えいは検知可能であり、目標に設定した100 ppt のNaエアロゾル検出は十分達成できることが示された。
　本研究により開発したRIMS システムによるNa 漏えい検知について、高速炉プラント用の装置概念を検討した。その結果を表1 に示す。JSFR のNa 漏えい検出技術として開発が行われているレーザ励起ブレークダウン分光法（ LIBS: Laser Induced BreakdownSpectroscopy）と比較すると、RIMS は検出感度で、LIBSは長期安定性、運転・保守性の観点で優位である。それぞれの特徴を活かして、LIBSでNaエアロゾルを常時監視し、Na信号の変化が検出された後、RIMSでその信号推移を監視することで、Na漏えいの前兆、バックグラウンドの変動、誤信号のいずれかを確認し、より早期のプラント対応が可能となり、高速炉プラントの安全性確保に対する有効性が確認できた。

表1 RIMSの高速炉プラントへの適用性評価結果

３．今後の展望

　Naエアロゾルの検出下限値として、目標に設定した100 pptのNaエアロゾル検出が十分達成できることのみならず、約10 pptのバックグラウンドの推移を監視できることを示し、RIMS により高速炉プラント冷却系からの極微量のナトリウム漏えいを迅速かつ高感度で検出できる有効な検知技術を開発できた。
　本研究により、極めて高感度なエアロゾル元素分析がリアルタイムで可能となることが示され、この技術は、大気に含まれる極微量エアロゾルの元素分析等、環境分析の分野への応用が考えられる。また、本研究で開発された、エアロゾルを効率よく集積し、エアロゾルの原子化を効率的行える技術は、小型装置で多元素のエアロゾル分析を可能とし、例えば、高経年化原子炉の廃炉措置の際、解体切断作業に伴って発生するエアロゾルの監視技術への適用等、広範な応用が期待される。

４．参考文献

[1] 青山卓史、他、特許第4552053号、平成18年10月5日出願、平成22年7月23日登録.

[2] Aoyama, T., et Al., ICAPP’10, Tokyo, Japan, May 10-14, 2009, Paper No. 9112 (2009).

[3] Aoyama, T., et al., ICONE-15, Nagoya, Japan, April 7-11, 2007, Paper No. 10323 (2007).

[4] Aoyama, T., et al., J. Nucl. Sci. Technol., Supplement 6, p. 43 (2008).

[5] 青山卓史, 他, 日本機械学会論文集（B編）, Vol. 75, No. 751, p. 468 (2009).

[6] Ito, C., et al., FR09, Kyoto, Japan, December 7-11, 2009, Paper No. P1241 (2009).