原子力システム研究開発事業及び原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ　成果報告会資料集

高速系革新炉の成立性に影響する核データの新規測定技術開発

１．研究開発の背景とねらい

　軽水炉の高燃焼度化やプルトニウムから燃焼の始まる高速炉の運転に伴い、原子炉で発生するマイナーアクチノイド及び核分裂生成物の量が増加する。これらの多くの原子核は天然に存在しない不安定な原子核であるため中性子を用いる断面積の直接測定が困難で、そのために高速炉の高燃焼時の臨界性、廃棄物中に含まれる長寿命放射性同位体量の推定や、これらを高速炉で核変換する先進核燃料サイクルの設計に用いる核データに許容範囲を超える不確定性が存在することが指摘されている。
　本事業では重イオン原子核実験の手法を適用・発展させて、これら中性子での直接測定が非常に困難または不可能な放射性核種の高速領域での中性子反応断面積を決定する新規な手法の開発と検証を行う。具体的には原子力機構東海タンデム加速器によりイオンビームを加速し、核子移行反応により目的とする核種が中性子を吸収する反応と同じ複合核を生成し、その崩壊比より中性子反応断面積を導出する“代理反応”実験技術を開発する。それにより核分裂断面積と非核分裂性核種の中性子捕獲断面積の新規測定手法を確立する。同時に代理反応の測定結果が中性子反応断面積と一致することを検証するための理論研究を平行して行う。

２．研究開発成果

2-1 測定装置の開発

図1　本事業において開発する測定装置全体の概念図

　代理反応測定では、準備可能な標的にイオンビームを照射して放出される様々な粒子を弁別することで生成された複合核を同定し、それと同時に生起する核分裂反応、ガンマ線放出に伴う信号を検出し、複合核の崩壊率を求める。このため、荷電粒子弁別、核分裂片測定、ガンマ線検出という複雑な同時計数を行う測定装置を開発する必要がある。これらの概念図を図1に示す。このうち、平成21年度は赤字で示した電荷積分量を記録する QDC(Charge (Q) to Digital Converter)、時間差を分析する TDC(Time to Digital Converter)、LaBr₃(Ce)ガンマ線測定装置を製作した。

(1)　核分裂断面積の測定

①測定装置の開発
a. データ収集装置の開発
　核分裂断面積を測定するため、多数の検出器からの電気信号に対して、電荷積分量および信号間時間差を高速に処理・記録するためのデータ収集装置を開発し、原子力機構タンデム加速器施設に設置して、装置の性能を評価した。
　QDC, TDCはこれらはともに16チャンネル入力とすることで多数の信号が処理できると同時に、アナログ・デジタル変換時間を 500ナノ秒の処理速度とすることで高計数率測定ができる設計とした。これらモジュールを複数台数組み合わせたリスト測定を行うため、各モジュール間の時間同期をとり、入力パルスの時刻が記録できるようにした。
　QDCは核分裂片検出器としての多芯線式比例計数管(MWPC)およびガンマ線検出器からの信号を処理できるよう、任意の時間範囲で電荷積分ができるものとした。電荷積分の分解能として0.1〜0.2％を得た。また、TDCについてはすべての入力チャンネルについて時間分解能 40〜45ピコ秒を得た。これらモジュールのパラメータを制御し、AD変換されたデータをデータ収集コンピュータに取り込むとともに、得られたデータを１次元スペクトルで可視化するソフトウェアを開発した。これらの開発により、実験データの取得が可能であると評価した。

(2)　中性子捕獲反応断面積の測定

写真1　製作したLaBr₃(Ce)シンチレータ

図2　デジタルオシロスコープで測定したLaBr₃(Ce)及びNaI(Tl)シンチレータの出力波形

①測定装置の開発
a．ガンマ線測定装置の開発
　代理反応で生成した複合核から放出されるガンマ線を中性子と精度良く分離し、かつ良好なエネルギー応答を確保して中性子捕獲反応断面積を高精度で導出するために、コンプトン抑止型ガンマ線測定装置の主検出器として使用する世界最大級のLaBr₃(Ce)シンチレータを2台製作した（写真1）。本シンチレータは、代理反応法で中性子捕獲反応断面積を高精度で導出するため、代理反応で生成した複合核から放出されるガンマ線に対して十分な感度を持つように結晶の直径を4インチ、長さを5インチとした。製作後、ガンマ線に対する応答を標準線源（¹³⁷Csおよび⁶⁰Co線源）を用いて測定し、信号の減衰時間およびエネルギー分解能を確認した。信号の減衰時間は平均約70ナノ秒で既存のNaI(Tl)シンチレータの平均約700ナノ秒と比較して1/10と短いことがわかった（図2）。これは中性子や他のガンマ線バックグランドが多く存在する環境下でも信号のパイルアップ（重なり）が少ないことを意味し、十分な精度での測定を可能にする重要なファクターである。また、エネルギー分解能は¹³⁷Cs標準線源のエネルギー662keVのガンマ線に対しては4%程度、⁶⁰Co標準線源のエネルギー1333keVのガン マ線に対しては3%程度で既存のNaI(Tl)シンチレータと比較すると非常に高いエネルギー分解能を有していることが確認でき、本シンチレータが我々の目的とする代理反応による中性子捕獲断面積測定に有効であることが実証できた。

2-2 理論計算

　我々が問題としている中性子エネルギー領域では、中性子反応断面積は複合核のスピンに依存している。一方で、中性子入射反応と代理反応で生成される複合核のスピン分布は一般には異なっている。従って、代理反応データから中性子反応断面積を導出するためには、分岐比がスピンによらないというWeisskopf-Ewing条件が成り立つか、そうでなければ両者のスピン分布を適切に把握して補正を行う、またはスピン分布に違いがあっても正しい中性子反応断面積を求めることのできる方法を模索する必要がある。
　そこで、中性子入射反応における複合核生成断面積のスピン依存性の計算手法と、任意のスピン分布を有する複合核の中性子放出、ガンマ線放出、核分裂の各崩壊への確率を記述できる統計模型に基づく計算手法を整備し、代理反応が成立する条件の探索を行った¹⁾。また代理反応によって生じる複合核のスピン分布の推定のために代理反応全体を記述できる核反応模型の開発を行い²⁾、複合核のスピンに依存する観測量を同定する手段として核分裂生成物の質量分布のスピン依存性を計算した。さらに、量子分子動力学手法を用いて重イオン多核子移行反応を記述し、上記の理論計算の結果を用いて、代理反応におけるバックグランドの発生量を計算し、検出装置の幾何形状及び配置の最適化を行った。

2-3 テスト実験

図3　テスト実験のセットアップ

　既存の装置を使用して¹⁸O+²³⁸U系の代理反応のテスト実験を行った³⁾。図3に示すセットアップを用いて、放出粒子をシリコンΔE-E検出器で測定し、粒子の種類と放出エネルギーを弁別し、ターゲット部分に生成される複合核とその励起エネルギーを同定する。シリコン検出器で測定された放出粒子のスペクトルを図4に示すが、BeからFに至る元素の同位体が同定されていることが分かる。この測定により、図4の左下に示す反応により様々な原子核が生成され、さらにそれらが核分裂をして発生する核分裂片の質量数及び運動エネルギーの測定に成功した。その多くは、中性子を用いる実験では用意できない標的原子核に対応する結果（図4右下の一覧表）であり、これによって重イオンによる代理反応が、中性子測定が不可能な原子核の核データを一度に多数測定できることが実証された³⁾。このテスト実験で多くの原子核が核分裂する際に発生する核分裂片の質量数分布が得られたが、その中で、世界で初めて得られた結果の例を図5に示す。例えば²³⁹U+n反応で生成される²⁴⁰Uの核分裂（中性子を使う測定は不可能）が二山ピークとなる非対称分裂に相当する質量数分布を与えることがこの実験によって分かった。また、この図に示すヒストグラムは現在開発中の核反応理論²⁾による（測定前に計算した）予測値である。今後、更なる改良が必要ではあるが、ウラン領域の非対称核分裂の質量数分布を高い精度で予測できる理論が構築されつつある。 　

図4　シリコン検出器で測定された放出粒子のスペクトル（上）と、各放出粒子に対応して生成される原子核（左下）、及びそれに対応する中性子反応の一覧表（右下）

図5　テスト実験で導出された核分裂生成物の質量数分布（予備的なデータ）³⁾。ここに示す原子核の質量分布はいずれも世界で初めて測定されたデータである。²⁴⁰U*の図に書いてあるヒストグラムは2-2で説明した現在開発中の核反応模型²⁾による予測計算値。

３．今後の展望

　平成22年度内に測定装置の開発を終了する予定である。その後テスト実験を経て平成23年度内に全ての実験を行い、代理反応データを取得する。それと平行して理論的検討を進め、代理反応で生成する複合核のスピン分布の推定、代理反応データから中性子データの導出を行う。

４．参考文献

1) S. Chiba and O. Iwamoto, "Verification of the Surrogate Ratio Method", Phys. Rev. C 81, 044604(2010).

2) Y. Aritomo, S. Chiba and K. Nishio, submitted to Phys. Rev. C.

3) 西尾勝久他、日本原子力学会2010年度秋の大会（札幌）.