原子力システム研究開発事業及び原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ　成果報告会資料集

ＭＡリサイクルのための燃料挙動評価に関する共通基盤技術開発

１．研究開発の背景とねらい

　ウラン資源の有効利用とともに、高レベル放射性廃棄物の最終処分への負荷の軽減に対応できる革新的原子力システムとして、高速炉サイクル技術の研究開発が進められている。文部科学省が平成18年に取りまとめた「高速増殖炉サイクルの研究開発方針について」では、現在の知見で実現性が最も高いと考えられる実用システム概念は、マイナーアクチノイド（MA: Np、Am、Cm）含有混合酸化物（MOX）燃料を用いたナトリウム冷却炉、先進湿式法再処理、簡素化ペレット法燃料製造の組み合わせであるとしている[1]。この概念は、現在は高レベル放射性廃棄物に区分されているMAを回収して、MOX燃料中に均質に混合して燃焼させるというものである。また、海外においても同様な高速炉サイクル技術に関する研究開発が進められている。
　一方、MAのリサイクルを工学規模で実現するためには、現在の軽水炉サイクル技術からは外挿できない燃料技術が必要であり、MA含有燃料に特有な挙動を理解し、制御することが不可欠である。ところが、これまで国内外において種々の形態のMA含有燃料が研究されているものの、工学的成立性については未だ十分な検討が進んでいない。その理由の一つとして、MA含有に起因した特有な燃料挙動に関する本質的理解が不足していることが挙げられる。
　そこで本事業では、燃料挙動評価上重要でありながらこれまで検討が不十分だった、MA含有により生成量が大幅に増加するHeの燃料中の挙動、及びMAの中でも取扱いの困難さ等の理由で理解が遅れているCm、Amを含有した酸化物の物性を対象として、実験と計算によりこれらを解明することで、今後のMA含有燃料開発を合理的に支えるための技術基盤を整備することを目的とした。

２．研究開発成果

（１）MA含有酸化物燃料中のHe挙動評価

　MA含有酸化物燃料中のHe挙動評価に関する課題では、UO₂中He挙動基礎試験、²³⁸Pu/²⁴⁴Cm含有酸化物試料によるHe挙動試験、照射済みMOX燃料の照射後試験、及びHe挙動評価モデルの構築を研究開発項目として設定した。
　UO₂中He挙動基礎試験では、高温高圧下でHeを吸蔵させた単結晶及び多結晶UO₂、ならびに²³⁸Pu含有MOX試料の高温質量分析測定により、燃料中のHe挙動評価の基礎データとなるHeの粒内拡散係数を取得した。図1に示す単結晶UO₂中のHeの粒内拡散係数は、これまでに報告されている低温領域（主に1000℃以下）の外挿範囲内にあることが分かる。また、He放出前後の単結晶及び多結晶UO₂試料の微細組織観察から、Heにより形成された気泡の性状とともに、結晶粒界を自由表面とみなせるほどHeの粒界拡散係数が大きいことを確認した。
　²³⁸Pu/²⁴⁴Cm含有酸化物試料によるHe挙動試験では、²³⁸Pu（半減期約88年）含有酸化物及び²⁴⁴Cm（半減期約18年）含有酸化物の保管中のペレット寸法及び格子定数の経時変化から、室温での寸法増加は自己照射損傷による欠陥の蓄積に伴う結晶格子膨張が主因であることを明らかにした。また、図2に示す長期保管後の²⁴⁴Cm含有酸化物の焼鈍試験結果から、約800℃以下では寸法と格子定数は類似した回復挙動を示すが、約1160℃の焼鈍では格子定数はほぼ100%回復するのに対し、寸法はHeにより形成された気泡の成長に起因して再び膨張に転じることを示した。一方、実効崩壊定数が小さくHe生成量も少ないPuO₂ペレットの寸法は、格子定数と同様にほぼ100%回復した。

図1 単結晶UO₂中のHeの粒内拡散係数

図2 ²⁴⁴Cm含有酸化物の寸法と格子定数の回復挙動

　照射済みMOX燃料の照射後試験では、「常陽」MK-III炉心で照射したAmを約0.5%含有したMOX燃料のHe挙動に着目した照射後試験を実施した。図3に結果を示す燃料ピン5本のパンクチャ試験では、Am含有量の増加を反映した従来のMOX燃料より多い単位重量当たりのHe放出量を確認した。また、うち1本の燃料ピンから採取した燃料ペレットの照射後加熱試験では、検出されたHeの大半は照射後の重核のα崩壊で生成したものであり、照射中に生成したHeの大半はペレットから放出されていたことを明らかにした。さらに、照射中のペレットの温度分布を考慮すると、850-900℃以上の領域ではほぼ全量のHeが照射中に放出されたものと評価できる。
　He挙動評価モデルの構築では、MA含有MOX燃料の照射中及び保管中のHe生成量を詳細計算するとともに、生成量評価のための簡易式を作成した。また、燃料ペレット内の素過程を基に作成したHe挙動モデルを燃料挙動解析コードのサブルーチンに組込み、MA含有MOX燃料の「常陽」及び「もんじゅ」での照射シミュレーションを実施した。「常陽」の燃料には上述した照射後試験結果のある燃料ピンを想定し、図4に示すようにHe放出率等について両者が合致する結果を得た。一方、「もんじゅ」の燃料には文献に記載のある第1期高度化炉心のMA照射試験集合体の条件[2]を想定し、MA添加率をパラメータとしてHe放出に伴う燃料ピンの内圧増加等を予測した。

図3 「常陽」燃料ピンのパンクチャ試験結果

図4 「常陽」燃料の照射シミュレーション結果

（２）Cm、Am含有酸化物の燃料物性評価

　Cm、Am含有酸化物の燃料物性評価に関する課題では、MA酸化物の特性データの取得、MA模擬酸化物の熱クリープデータの取得（ニュークリア・デベロップメント（株）への再委託）、及びMA含有燃料の特性評価（大阪大学への再委託）を研究開発項目として設定した。
　MA酸化物の特性データの取得では、これまでに報告されているデータが極めて少ないCm含有酸化物及びAm含有酸化物を対象として、酸素ポテンシャル、比熱、熱伝導度、熱膨張、高温相状態の温度依存性や組成依存性等の、燃料設計や照射挙動評価の基礎となるデータを多数取得した。MA含有酸化物ではCm、Amの添加により酸素ポテンシャルが著しく上昇すること、化学量論組成（O/M=2.00）からの僅かな逸脱により熱伝導度は大きく低下し、相状態も変化すること等を明らかにした。図5には蛍石型相（Pu_0.91Cm_0.09）O_2-xの酸素ポテンシャルのO/M比依存性、図6にはO/M比をパラメータとした（Am_0.25Pu_0.75）O_2-x及び（Am_0.50Pu_0.50）O_2-xの熱伝導度の温度依存性を示す。

図5 （Pu_0.91Cm_0.09）O_2-xの酸素ポテンシャル

図6 （Am_0.25Pu_0.75）O_2-x及び
（Am_0.50Pu_0.50）O_2-xの熱伝導度

　MA模擬酸化物の熱クリープデータの取得では、MA含有酸化物を模擬した（U,Nd）O₂ペレットを用いて、マイクロインデンテーション法による熱クリープ測定と有限要素法解析によるクリープ速度式の導出から、Nd添加率の増加に伴いクリープ速度、応力指数及び活性化エネルギーが低下すること等を明らかにした。結果の一例として、図7には密度（97%TD）及び結晶粒径（9μm）をほぼ揃えた （U,Nd）O₂ペレットの1450℃におけるクリープ速度のNd添加率依存性を示す。さらに、解析結果からクリープ機構の変化について検討するとともに、Nd添加率を揃えた試料では密度の増加とともにクリープ速度が低下することも示した。
　MA含有燃料の特性評価では、均質型燃料であるMA含有MOX燃料の熱伝導度を分子動力学法で評価し、実測値のある低MA含有MOX燃料では実測値と良く合致する熱伝導度を得たほか、図8に示すようにMA添加率を最高20%まで増加させても熱伝導度への影響は小さいことを示した。また、有限要素法解析を用いた分散型燃料の熱伝導度評価手法を確立した上で、熱伝導度を実測したMA含有酸化物を燃料粒子、Mo、MgOをそれぞれ母材とするMA含有サーメット燃料、サーサー燃料の熱伝導度を評価した。その結果を図9に示すように、MA含有サーメット燃料、サーサー燃料とも、MA含有酸化物燃料粒子の低熱伝導度が著しく改善されることを明らかにした。

図7 クリープ速度のNd添加率依存性

図8 MA含有MOX燃料の熱伝導度のMA含有率依存性

図9（Am_0.50Pu_0.50）O_1.75を燃料粒子、Moを母材とするサーメット燃料（左）
及びMgOを母材とするサーサー燃料（右）の熱伝導度の温度依存性

３．今後の展望

　本事業では、それぞれの研究開発項目ごとに所期に定めた目標を達成したほか、今後の研究開発課題を抽出することができた。また、本事業で得られた成果には多くの革新性が含まれており、今後のMA含有燃料開発を進めるための技術基盤になるものと評価できる。しかし、MAのリサイクルを工学規模で実現するためには、炉物理や再処理技術に関する課題解決に加えて、燃料開発自体にもブレイクスルーが求められる。そのためには、相互に関連し合う燃料物性変化を統合した照射健全性評価手法の確立等の実用化に向けた工学的研究への発展と、MAを含む燃料物性データベースの整備や物性予測手法の高度化に代表される、工学的研究を支える基礎基盤研究の一層の強化が必要である。

４．参考文献

[1] 文部科学省研究開発局、“高速増殖炉サイクルの研究開発方針について”、2006年11月.

[2] 尾上ほか、“高速増殖炉の要素技術開発（3）-FBR経済性向上のための検査技術及びMA燃焼技術の検討-”、サイクル機構技報、No. 24別冊、p.107、2004年11月.